阳极催化剂层(ACL)与多孔传输层(PTL)之间的界面设计对质子交换膜水电解槽的性能有重要影响。最近，ACL/PTL接口对性能的影响得到了更深入的研究，包括建模方法。与其他采用平面解析建模的模型不同，平面内模型可以更好地描述ACL/PTL接口。这些模型将界面划分为三个区域:开孔区域(P)、接触面固体下(S)以及孔与固体之间的界面点(S│P)。在我们的工作中，我们关注的是模型在动力学区域的行为，其中没有两相行为是预期的。因此，我们采用单相模型作为主要模型和简单的两相模型进行比较。我们发现，对于大多数参考样品，单相模型很好地描述了极化行为。然而，对于具有较大界面接触面积的样品，即使在非常低的电流密度下，两相模型也可能更好地解释所发现的效应。最后，我们证明了单相模型和简单的两相模型可以用来研究不同固孔比的一般行为，以指导未来电极的发展。
(a)阳极PEMWE组件示意图，(b) ACL/PTL接口处的物理图，(c)阳极PEMWE的穿过平面等效电路模型，(d)基于ACL/PTL接口物理图的阳极PEMWE等效电路模型。不同区域之间变化的电阻用红色标出。(b)中e−为电子，0、R1、R2为本例中ACL在平面坐标上的位置。(c)和(d)中，R为阳极组件及其接口的电阻。上标-和+分别表示电阻值和离子阻值，下标tp和面内方向分别表示通平面和面内方向。C为阳极双层电容，Rct,a为阳极电荷转移电阻，上标*表示质量输运的影响。
建模地点的插图，由一个由环形固体包围的孔组成。p域定义在位置0和R1之间，描述孔隙大小LP。s域定义在位置R1和R2之间，描述固体接触LS的大小。S│P-结构域是P-和S-结构域的界面，位于R1位置。因此，建模站点的半径R，包括P域和s域，变为Lp+Ls。
6个PTLs样品的参考和模型预测阳极极化曲线。在标注的临界氧过饱和浓度线以下的电池电流密度i属于无氧气泡电流密度区。
ACL/L1和ACL/H3样本的本地物理概况比较。(a)为局部电势，(b)为局部氧浓度与参考氧浓度之比，(c)为局部OER率，(d)为ACL平面内局部电流密度分布图。实线中绘制的物理剖面在S|P处建模，样品L1对应的阳极电位为1.525 V，样品H3对应的阳极电位为1.547 V。样品H3的虚线物理分布是在阳极电极电位S│P标记ACL/L1和ACL/H3样品的孔隙/固体边缘，S和P分别标记S和P畴。
(a) p域、(b) s域、(c) ACL的催化剂利用率。为6个不同PTL的预测阳极电极电位，取为计算值。虚线为样品L1和H3对应的阳极电极电位。
(a)样品H2的参考和模型预测的阳极电极极化曲线，(b)样品H3的参考和模型预测的阳极电极极化曲线，以及(c) s域完全被氧泡覆盖时的局部OER速率的建模结果。
面内电导率降低时ACL/PTL最佳界面结构的研究。在(a)和(e)的案例研究中，LP范围从500 μm到2.5 μm, LS为10 μm。固体下的反应位点分别为(a)未覆盖和(e)被氧泡覆盖。(c)和(g)为LP和LS变化在500 ~ 2.5 μm范围内的案例研究，固体下的反应位点分别(c)被覆盖，(g)被氧气气泡覆盖。(b)、(d)、(f)和(h)显示了每种情况下的相应建模结果，显示了LP、LS和面内电导率对ACL性能的影响。
我们观察到ACL/PTL界面的性质已经在低电流密度区域影响ACL的行为，在该区域两相流的影响可以忽略不计。因此，在该区域进行建模。ACL/PTL界面上PTL孔区的传输(本研究定义为p畴)受到ACL的面内导电性的限制。模型结果表明，和能提高p域催化剂的利用率，这表明高的面内电导率和在ACL/PTL界面上的微小PTL孔是有利的。然而，位于ACL/PTL界面的接触固体下方的催化剂，定义为s域，不表现出与之相同的行为，并导致更高的催化剂利用率。为了提高模型对平面内质量输运阻力(即供水短缺和氧气积累)的敏感性，需要采用两相模型。
Influence of the Complex Interface between Transport and Catalyst Layer on Water Electrolysis Performance - IOPscience
DOI10.1149/1945-7111/ad3497