尽管钠离子电池(SIBs)在室温下具有良好的性能,但在零度以下的环境中,其缓慢的电化学反应动力学和不稳定的电极/电解质界面仍然阻碍着钠离子电池(SIBs)的发展。本文提出一种低浓度电解质,由溶解在二乙二醇二甲醚溶剂中的0.5 M NaPF6组成,适用于在低温下工作的SIB。这种电解质可在低温下生成薄的、无定形的均质阴极/电解质相。界面相整体且富含有机成分,减少了Na+通过无机晶体迁移的限制,从而促进了低温下Na+的界面动力学。此外,它还能有效阻止活性材料与电解质之间的不良副反应,提高结构稳定性。因此,Na0.7Li0.03Mg0.03Ni0.27Mn0.6Ti0.07O2//Na和硬碳//Na电池在1 C下循环900 次后的容量保持率高达90.8%,在-30 ºC下的容量超过310 mA h·g−1,显示出长期循环稳定性和在低温下的高倍率能力。

图文简介

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( a )不同温度下0.5M-D (右)和1M-D (左)电解质的光学照片,以及它们的离子电导率( b )。( c )拟合了0.5M-D和1M-D在-30 ºC下的MSD图。( d ) 0.5M-D和1M-D在25和-30 ºC下的LSV曲线。( e )拟合了0.5M-D和1M-D在25 ºC下的拉曼光谱。( f ) 0.5M-D在25和-30 ºC下的代表性溶剂化结构和各溶剂化结构的百分比。( g ) 1M-D在25 ºC下的Na+RDFs和CN ( g ),0.5M-D在25 ºC下的Na+RDFs和CN ( h ),0.5M-D在- 30 ºC下的Na+RDFs和CN ( i )。

使用PC(a)和0.5M-D (b)的LMNM`Thalf电池在不同温度下的充放电曲线以及在25 ºC和-30 ºC时的相应CV曲线(c-d)。含PC和0.5M-D的LMNM`Thalf电池在25 ºC(e) 和-30 ºC(f) 下的速率性能。(g) LMNM`半电池在1 C和-30 ºC下的循环性能。(h) HC//Na电池在25和-30 ºC下的循环性能。(i) 使用PC和0.5M-D组装的HC半电池在-30 ºC下的前两条充放电曲线。(j) LMNM`T//HC全电池在-30 ºC下的循环性能和充放电曲线。

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( a-b )不同温度下采用两种电解质的LMNM ' T//Nabatteries的Nyquist图,( c )对应的拟合Arrhenius图。在25 ºC ( d )和-30 ºC ( e )条件下,LMNM ' T//Na在PC和0.5 M-D电解质中的GITT曲线和计算的Na+扩散系数。( f ) LMNM ' T//Na在0.5 M-D不同扫速下的循环伏安图。( g ) log ( i )对log ( V )图的相应线性拟合。

( a , b) LMNM ' T在25和-30 ºC下0.5 M-D循环后的Cryo-TEM图像( c ) LMNM ' T//Na电池在25和- 0 ºC下0.5 M-D循环50次后的Nyquist图。LMNM ' T阴极( d )和HC阳极( e )在25和-30 ºC下循环后的C 1s,O 1s,F 1s,P 2p和Na 1s的归一化XPS拟合光谱。

( a-d ) LMNM ' T在25和-30 ºC循环的TOF-SIMS深度剖面。( e )相应的NaOH-,Na-,C2H-,CHNa-和CH-的3D重建图像。( f )不同温度下电解质/电极界面的示意图。

论文信息

原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202403585

通讯作者:Jun Lu

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