a) 二嵌段共聚物的合成和结构 b) 分子工程聚合物调节示意图 c) PEO、PVDF、PVA和PAM-b-PHFBA的拉伸应力-应变曲线 d) 聚合物与水的接触角 e) 聚合物与碳酸盐基电解质的接触角 f) 聚合物的三维原子力显微镜图像。PAM-b-PHFBA、PAM、PHFBA、碳酸盐基电解质以及与锂和PF+6−的配位环境。在1 mA cm-2/1 mAh cm-2下循环50 次后，使用原始锂 a-c) 组装的锂||锂对称电池的F 1s、Li 1s和C 1s的XPS光谱。d) SEI组件分布图。使用PAM-b-PHFBA@Li e-h) 组装的锂||锂对称电池在1 mA cm-2/1 mAh cm-2条件下循环50 次后的F 1s、Li 1s、C 1s和N 1s XPS图谱。在电流密度为1 mA cm-2/1 mAh cm-2时，对使用原始锂 a) 阳极和PAM-b-PHFBA@Li b) 阳极的锂||锂对称电池进行的EIS测试。电池循环 c) 前和50 个循环 d) 后的塔菲尔曲线。e) 比较两种不同阳极在循环前后的交换电流密度。f) 原始锂和PAM-b-PHFBA@Li在1 mA cm-2下的锂沉积原位光学显微镜图像。在电流密度为1 mA cm-2a) 和3 mA cm-2b) 以及固定容量为1 mAh cm-2时，有PAM-b-PHFBA涂层和无PAM-b-PHFBA涂层的锂离子对称电池的电压分布。c) 在0.2至3 mA cm-2的不同电流密度下，有PAM-b-PHFBA涂层和无PAM-b-PHFBA涂层的锂||锂对称电池的电压阶跃分布。d) 本研究与其他报道的研究之间的电压分布比较。(e,f）使用 e)LiFePO4和 f) NCM811正极的锂金属全电池在0.5 C下的循环性能。
严重的枝晶形成和与副反应相关的安全隐患阻碍了锂金属电池的实际应用。本文报告了一种基于物理和化学特性的分子定制策略。丙烯酰胺和丙烯酸六氟丁酯分子的共聚物被用作锂金属的人工固态电解质界面（ASEI），以实现循环过程中的动态界面保护。酰胺基团作为刚性单元，六氟丁基作为柔性单元，使共聚物具有优异的机械性能。协同丰富的C─F键具有优异的耐水性和耐氧性，并具有良好的电解质亲和性。酯和酰胺基团可作为Li和PF+6−的两亲性位点，调节界面上的离子通量，实现无枝晶锂沉积。在循环过程中，有机-无机复合SEI动态演化，以保护锂金属，防止电解液的不当消耗。这种共聚物在1 mA cm-2和2 mA cm-2下分别实现了1500 小时和950 小时的稳定循环。它与LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2和LiFePO4正极一起使用时表现出卓越的性能。这项研究介绍了一种在分子水平上设计聚合物以优化锂金属界面的物理性质/化学活性的新方法。
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论文信息
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202403021
通讯作者：Mingmao Wu, Zheyuan Liu,Chengkai Yang
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