通讯作者：夏宝玉
通讯单位：华中科技大学
开发性能优异的电催化剂和先进的设备对于电化学还原二氧化碳(CO2)以产生有价值的化学物质极为重要。
近日，华中科技大学夏宝玉教授课题组报道了一种稳定高效的碳约束氧化铟电催化剂(In2O3@C)。该催化剂可用于稳定和高效的CO2RR，在固体电解质(SSE)介导的流动电解池中可直接生产甲酸。该工作对实际CO2RR技术中高效电催化剂和先进电解槽的并行设计具有重要的指导意义。
图1. (a) In2O3和In2O3@C的制备原理图，In2O3@C (b-d)和In2O3纳米棒的(b-g)的TEM和HRTEM。
相关工作以“Carbon-Confined Indium Oxides for Efficient Carbon Dioxide Reduction in a Solid State Electrolyte Flow Cell”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
图2.In2O3@C, In2O3和Bulk-In2O3的(a) XRD，(b) O 1s XPS，(c) In 3d XPS和(d) EPR谱图。
要点1.碳层与In2O3之间的氧空位和电子协同作用优化了反应中间体的吸附，增强了CO2RR的活性。此外，碳层的保护作用，可以有效防止In2O3在电解过程中对金属态的还原腐蚀，从而在长期运行中保持其优良的催化效率。
要点2.In2O3@C对CO2的还原具有较高的选择性和活性。在液相流动电解池中，In2O3@C在-0.8 V到-1.3 V vs RHE的宽电位窗口内，生成甲酸盐的选择性超过90%，选择性和活性优于In2O3和块体In2O3催化剂。
要点3.在配有膜电极组件(MEA)的固态电解质(SSE)的流动池中，在电流密度为30 mA cm-2的条件下，可以连续生产~0.12 M纯甲酸溶液。
这项工作为碳中和技术的电催化剂和器件的并行开发提供了重要的指导和概念，以加速碳中和技术的实际应用。
图3. In2O3@C，In2O3和Bulk-In2O3在CO2-饱和的电解质的LSV曲线，(b)电位依赖的甲酸的FEs，(c)塔菲尔曲线，(d) 在不同扫描速度的电流密度，（e) EIS曲线和等效电路和(f)单一氧化扫描。
图4. In2O3@C，In2O3和Bulk-In2O3在测试后的(a)XRD和(b)In 3d XPS，(c)In2O3@C在CO2RR测试前后的In 3d XPS，(d) In2O3@C，(e) In2O3和(f) Bulk-In2O3 CO2RR测试后的SEM，(g)In2O3@C，(h)In2O3和(i)Bulk-In2O3的稳定性测试。
图5. (a) MEA-SSE电解槽结构示意图，(b) In2O3@C在MEA-SSE电解槽中的极化曲线，(c)液体甲酸1H-NMR谱，(d) In2O3@C在3.6 V恒电位电解。
链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202200552
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