穆帅带领国米赢得3冠王之后，加盟了皇家马德里。
皇马的黄金时期是在穆帅接管俱乐部，并要求对俱乐部拥有真正的完全控制权（包括员工、转会、青训和管理）之后才开始真正拥有的。除了穆帅，皇马主席弗洛伦蒂诺没有将俱乐部的掌管大权，交给其他任何教练，包括后来的安切洛蒂和齐达内。
皇马主席弗洛伦蒂诺将俱乐部的完全控制权交给了穆帅。
穆帅到来之后，他希望皇马采用防守反击的打法，对抗巴塞罗那的短传渗透打法，以下是穆帅做出的一些决定。.
首先，穆帅将皇马自2000年代以来一直采用的442阵型，改为了4231或433阵型。
然后，穆帅送走了之前与教练们有过节儿的古蒂。至于劳尔，穆帅只承诺给他一个替补席的位置，别的什么也不给，尽管穆帅想要留住他。
接下来，穆帅签下厄齐尔出任10号位，而金球奖得主卡卡，则被安排坐在替补席上。
穆帅还签下迪马利亚作为边锋，签下赫迪拉作为防守型中场，尽管球队已有拉萨纳、加戈和格拉内。
在后防线上，穆帅签下了卡瓦略，为球队带来了的一定的领导力。
在梯队方面，穆帅决定将卡斯蒂利亚队教练阿尔贝托·托里尔被解雇（穆帅不喜欢这位教练培养年轻球员的方式），并提拔了小将卡瓦哈尔。
皇马俱乐部高管巴尔达诺被解雇，原因是他在穆帅加盟皇马前后，都一直在批评穆帅的战术，不支持穆帅的工作。
最终，穆帅成为了皇马实际上的足球运营主管。
然后，穆帅又让齐达内担任足球总监，然后又因为齐达内的批评，而将其降职。就此，两位名帅之间有了一定的隔阂。
在球队内，出于球员表现和泄密等原因，穆帅让主力门将卡西利亚斯坐冷板凳，让阿丹（一名梯队卡斯蒂利亚队小将）上场，以此向卡西利亚斯表明，没有人能凌驾于球队之上。然后，穆帅在阿丹没有办法承受巨大压力的情况下，继续让卡西利亚斯替补，让迭戈·洛佩斯作为首发门将。
穆帅将C罗改造成前锋，将拉莫斯培养为全职中后卫，激发了拉莫斯的潜能，并让他成为队长，尽管当时两人之间有过节。穆帅看重拉莫斯的领导力和血性。但是，后来遭到了拉莫斯的反噬。
穆帅用年轻的瓦拉内取代了佩佩，导致佩佩心生不满，与穆帅产生矛盾。
穆帅在2013年下半年让阿韦洛亚成为首发右后卫，根据战术需要，用科恩特朗取代了马塞洛。
穆帅还争取努力签下了莫德里奇。
在穆帅的执教下，皇马首发阵容完全基于球员的实力，本泽马需要与伊瓜因、佩佩与瓦拉内、卡卡与厄齐尔、马塞洛与科恩特朗竞争。每个位置都是通过实力争取来的。
这种安排虽然提升了球队实力，但是并没有得到皇马强势球员的理解，为后来将帅之间的矛盾，埋下伏笔。
还有一个球场名场面，比赛开始前，穆帅提前进入球场，这样伯纳乌球场的球迷，就可以对他发出嘘声，而不是对球员们发出嘘声……嘘声持续了40分钟。
在更衣室里，如果球员们没有回追、回防或犯下防守错误，球员们会遭到公开的批评。为此，C罗也与穆帅也产生了矛盾。
最终，皇马更衣室里矛盾最终总爆发，球员拉莫斯和卡西利亚斯带头威胁要离开。
后来，穆帅提到，在皇马执教，与其说是在踢足球，不如说是在处理政治问题。这说明了教练在管理俱乐部时，所面临的普遍问题。
在穆帅的执教下，皇马从连续8年欧冠16郎，蜕变到连续3次闯入欧冠半决赛，这无疑是一项巨大的成就。
安切洛蒂之所以成功，是因为穆帅已经在心理和战术上为皇马做好的准备。
但是，即便是拥有了俱乐部绝对控制权的穆帅，也不能完全平息控制皇马整个球队。
最终，穆帅感受不到球员的爱，主动要求离开皇马，尽管皇马主席弗洛伦蒂诺极力挽留穆帅。但是，穆帅厌倦了不理解他的皇马球员。
如果当时穆帅留在皇马，仍然存在可能。只要穆帅拿一两名球员开刀，痛下杀手，即可平息更衣室内的躁动，但是穆帅并没有这样这样做，选择离开。