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在化学的浩瀚宇宙中,每一次微小的突破都可能引领一场革命性的变革。11月15日,全球顶尖的学术期刊《科学》(Science)在线发表了一项来自中国科研团队的重要研究成果,这一成果由武汉大学高等研究院与化学与分子科学学院的雷爱文教授课题组精心打造,论文题目为“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。该论文不仅揭示了催化氧化羰基化领域的一项创新技术,更为脲类化合物的绿色高效合成开辟了新的道路。

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回溯至1828年,人类首次实现了从无机物到有机物的跨越——合成了尿素,这一里程碑事件标志着有机化学的诞生。自此以后,脲类有机物凭借其独特的分子结构,在医药、农药、材料科学以及高分子领域大放异彩,展现出广泛的应用潜力和价值。然而,尽管脲类化合物的应用前景广阔,其合成过程却一直是化学家们面临的难题。传统的合成方法不仅依赖于高危试剂,如光气等有毒气体,而且需要经过多步复杂的反应步骤,这不仅增加了生产成本,还导致了大量污染物的生成,严重违背了现代化学追求的绿色、可持续理念。

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面对这一挑战,雷爱文教授与何林研究员携手,带领各自的课题组,踏上了一条探索更为环保和高效合成途径的征途。他们创新性地提出了电合成与热合成串联的策略,将CO2这一温室气体还原成CO,并巧妙地实现其高值转化,从而精准合成非对称脲类化合物。这一策略不仅巧妙地利用了CO2这一“废物”,还极大地简化了合成步骤,降低了环境污染,展现了化学在应对全球气候变化中的积极作用。

雷爱文课题组在机理研究方面深耕近二十载,此次研究更是提出了同步精准识别策略,这一策略的核心在于,通过结合不同胺与不同金属的反应性,精准识别两种胺的本征属性,使得多种胺能在氧化羰基化过程中高选择性偶联。这一突破性的发现,解决了长期以来在同一催化体系中相似属性的胺难以区分的关键问题,为脲类化合物的合成提供了全新的思路和方法。

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为了深入探究这一策略的机理,课题组采用了原位同步辐射技术及电子顺磁共振波谱等先进手段,对铜催化剂与一级和二级胺之间的单电子转移动力学进行了深入研究。研究结果显示,铜催化剂与二级胺之间能够实现高效电子转移,这一发现为优化催化剂的选择提供了重要依据。同时,课题组还通过位阻效应,发现了钴催化剂与一级胺的匹配规律,进一步丰富了催化氧化羰基化的理论体系。

基于上述研究成果,课题组成功实现了在同一催化体系和时空尺度下,以高选择性合成近40种非对称脲类药物衍生物。这一成果不仅展示了该方法在药物合成中的巨大潜力,更为新药研发提供了强有力的技术支持。这些非对称脲类药物衍生物在抗肿瘤、抗菌、抗炎等领域具有广泛的应用前景,有望为人类的健康事业贡献新的力量。

值得一提的是,该研究的成功离不开多方力量的支持。国家自然科学基金重点项目、国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、甘肃省基础创新团队、甘肃省重大科技项目、武汉市科学基金以及武汉大学科研公共服务平台和上海光源等机构的资助,为研究的顺利进行提供了坚实的保障。这些支持不仅体现了国家对科技创新的高度重视,也彰显了社会各界对化学研究的广泛关注和支持。

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雷爱文课题组自2024年以来,在短短数月内连续在《科学》和《自然》(Nature)两大顶级期刊上发表研究成果,此次再次在《科学》上发表电合成新技术成果,不仅展示了课题组在催化氧化羰基化领域的深厚底蕴和创新能力,也为中国化学研究在国际舞台上赢得了更多的关注和赞誉。这些成果不仅是中国化学研究的骄傲,更是全人类科技进步的宝贵财富。

展望未来,随着绿色化学和可持续化学理念的深入人心,化学家们将继续探索更为环保、高效的合成方法,以应对全球气候变化和资源短缺等挑战。雷爱文课题组的研究成果无疑为这一领域的发展注入了新的活力和动力。我们有理由相信,在不久的将来,化学将以其独特的魅力和智慧,为人类社会的可持续发展贡献更多的力量。

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