研究背景

光催化技术是将太阳能转换为化学能的有效途径,因其在能源转换和环境净化领域的应用潜力而成为研究热点。然而,光生电荷载流子的快速复合和有限的分离效率是该领域面临的主要挑战,限制了光催化效率的提升。

成果简介

有鉴于此,武汉理工大学材料学科首席教授、中国工程院院士张联盟团队、武汉理工大学曹少文以及中国地质大学(武汉)张建军教授、欧洲科学院外籍院士/国家杰出青年基金获得者余家国教授等人合作在Nature Communications期刊上发表了题为“A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution”的最新论文。提出了通过设计新型半导体材料结构来解决这一问题。在最新的研究进展中,XX科学家提出了一种基于Mn0.5Cd0.5S纳米棒的超晶格界面和S型异质结结构,这种结构能够有效促进光生电荷载流子的超快速和空间分离。

本文通过精确控制材料的微结构和界面特性,该团队成功实现了显著提高光催化剂性能的目标,获得了在模拟太阳照射下无需贵金属助催化剂即可达到54.4 mmol·g−1·h−1的光催化制氢速率,以及在420纳米处达到63.1%的表观量子效率的优异结果。这一成果不仅为光催化材料的设计提供了新思路,也为太阳能光催化技术的实际应用铺平了道路。

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研究亮点

(1)实验首次设计并制备了基于Mn0.5Cd0.5S纳米棒的超晶格界面和S型异质结结构,得到了显著提高光催化性能的新型光催化剂。这种结构通过轴向分布的闪锌矿/纤锌矿超晶格界面和MnWO4纳米颗粒的S型异质结,实现了光生电荷载流子的超快速和高效分离。 (2)实验通过原位沉淀-溶剂热法合成了具有ZB/WZ相变的一维轴向超晶格Mn0.5Cd0.5S纳米棒(SL-MCS NRs),并在其表面原位沉积了MnWO4纳米颗粒,形成了S型异质结。这种结构的协同效应显著提升了光催化剂的光催化制氢(PHE)性能,实现了无需贵金属助催化剂即可达到54.4 mmol·g−1·h−1的光催化制氢速率,以及在420纳米处高达63.1%的表观量子效率。

图文解读

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图1:提出的布局示意图。

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图2:SL-MCS/MW NRs中协同界面结构的合成。

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图3:SL-MCS/MW NRs中原子尺度的协同界面结构。

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图4:所有制备催化剂的PHE性能与报道的界面工程策略的比较。

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图5:通过超晶格界面实现体电荷分离的机制。

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图6:通过S型异质结实现表面电荷分离的机制。

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图7:带边附近光生电荷载流子的动力学行为。

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图8:带边附近电荷载流子超快速行为的定量研究。

结论展望

本文的研究通过构建基于Mn0.5Cd0.5S纳米棒的超晶格界面和S型异质结结构,成功实现了光生电荷载流子的超快速和普遍空间分离与转移。这种创新的结构设计显著提高了光催化剂的性能,特别是在光催化制氢反应中表现出优异的活性。

其次,实验结果表明,超晶格界面和S型异质结的协同作用能够有效地加速电荷载流子的分离和转移,从而提高光催化效率。这一发现为未来光催化材料的设计提供了重要的理论基础和实践指导。

最后,通过DFT计算、原位光照表征和飞秒时间分辨吸收光谱技术的综合应用,验证了这种协同机制的有效性,为进一步研究和开发高效光催化剂提供了可靠的方法和技术支持。 总之,本研究不仅在光催化材料的设计和应用上取得了重要进展,还为实现高效太阳能转换提供了新的思路和方法。

文献信息

Wan, S., Wang, W., Cheng, B. et al. A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution. Nat Commun 15, 9612 (2024).