成果简介
互补金属-氧化物-半导体（complementary metal-oxide-semiconductor）技术的缩小已在电子学上取得了突破，但是更极端的缩小已经撞上了器件性能下降的墙壁。目前，高介电常数、宽禁带和高隧道质量绝缘子的研制是研究的难点之一。
基于此，武汉大学何军教授和郭宇铮教授（共同通讯作者）等人报道了利用粒子群优化（PSO）算法和理论计算相结合的方法设计了超薄五氧化二钆（Gd2O5）单晶，并通过范德华（vdW）外延技术合成了二维（2D）Gd2O5单晶，同时具有约25.5的高介电常数和宽带隙。
得益于层状超级单体结构和高κ值，2D Gd2O5的等效氧化物厚度（EOT）低至1 nm，即使在5 MV cm-1下也具有约10-4 A cm-2的超低泄漏，几乎是各种高κ值电介质中所能达到的最佳性能。此外，单晶Gd2O5可通过范德华力与层状半导体集成，构建了高质量的介电通道接口，从而实现高性能的2D晶体管。在低工作电压（VDS=0.5 V和VGS=0.4 V）下，所制备的MoS2晶体管具有超过108的高开/关比、接近玻尔兹曼极限的亚阈值摆幅（SS）以及优异的短通道效应（SCE）抗扰度。作者还表明该器件可用于构建具有接近40的高增益和几纳瓦的低功耗的逆变电路。
相关工作以《High-κ monocrystalline dielectrics for low-power two-dimensional electronics》为题在《Nature Materials》上发表。值得注意的是，本论文从2023年10月23日开始投稿，直到2024年10月8日接收，历时350天，近1年！
何军，武汉大学物理科学与技术学院院长，教授/博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者、科技部重大研发计划首席科学家、中组部“万人计划”中青年科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才,享受国务院特殊津贴专家。
郭宇铮，武汉大学动力与机械学院副院长，工业科学研究院、电气与自动化学院教授，储能与新能源系系主任。
图文解读
在PSO算法搜索发现结构上，进行从头算分子动力学模拟，将所提出的结构在2000 K熔化，然后从2000 K退火到300 K，以进一步探索可能的稳定结构。最后，通过第一性原理计算优化确定了形成能为-0.6 eV的两种晶体结构，即Gd2O3和Gd2O5。通过密度泛函理论（DFT）计算Gd2O3和Gd2O5的能带结构和态密度（DOS），发现Gd2O5具有比Gd2O3更宽的带隙。
由于其氧含量较低，Gd2O3主要表现为Gd原子的导带贡献，而在Gd2O5中两种元素的导带贡献更为平衡。DFT计算表明，Gd2O3和Gd2O5两种晶体的介电常数的电子贡献是相似的，但Gd2O5的离子贡献远高于电贡献。因此，Gd2O5晶体可合理地同时具有较宽的带隙和较高的介电常数。
图1.理论计算
图2. 2D Gd2O5的生长与表征
约32 nm Gd2O5的有效介电常数（εeff）在50 kHz时约为25.5，随着外加频率的增加逐渐减小。对比大多数晶体介质（h-BN、Bi2SeO5和Sb2O3），Gd2O5具有更高的εeff和更宽的带隙。同时，Gd2O5随着厚度的减小，εeff呈下降趋势。不同厚度Gd2O5的垂直MIM器件的击穿场强（EBD）范围为6.9-15.7 MV cm-1，证明了2D Gd2O5作为电介质的可靠性。对于5.2 nm厚的Gd2O5（EOT约1 nm），即使在施加5 MV cm-1的电场下，约10-4 A cm-2的漏电流密度也小于低功率极限（1.5×10-2 A cm-2）。
图3. 2D Gd2O5的介电和铁电性能
将Gd2O5单晶与2D半导体集成，作者利用范德华力实现顶门控晶体管。晶体管通道区域的STEM横截面图像和EDS映射，vdW间隙约为4.1 Å，界面干净，没有任何结构紊乱。光学显微镜（OM）和原子力显微镜（AFM）显示，利用8.5 nm厚Gd2O5介质和石墨顶电极制备的MoS2场效应晶体管（FET）在0.4至-0.6 V的超窄VGS范围内具有高达约108的高开/关比和61.5 mV dec-1的低SS。
对于多个顶门控MoS2晶体管的SS和开/关比，大多数晶体管的开/关比超过108，接近玻尔兹曼极限SS。由两个顶门控MoS2 FET串联组成的逆变器具有接近40的高增益和几纳瓦的低功耗，可与已报道的大多数MoS2逆变器媲美。此外，作者还制作了以Gd2O5为介质的短沟道MoS2 FET，具有优异的传输和输出特性（Lch≈35 nm，tox=8.7 nm），实现了107的高开/关比和75 mV dec-1的陡SS，表明对SCEs具有有效的屏蔽作用。
图4.用于高性能2D晶体管的Gd2O5电介质
文献信息
High-κ monocrystalline dielectrics for low-power two-dimensional electronics. Nature Materials, 2024,