研究内容
低的触发电位和窄的电位窗口有望减少电化学发光(ECL)的电化学干扰和串扰。纳米材料的ECL对其表面状态非常敏感；表面工程CdTe纳米粒子可以有效地实现低触发电位和窄电位窗口的ECL生物测定。
受三角形银纳米板超低氧化电位的启发，山东大学邹桂征和高旭雯利用二氢硫辛酸封端的银纳米团簇(DHLA-AgNCs)的低氧化电位(0.82V vs Ag/AgCl)，提出了一种DHLA-Ag-NCs/肼(N 2 H 4 )的共反应物ECL系统，实现具有0.82 V vs Ag/AgCl的低触发电位和0.22 V的窄电位窗的高效氧化还原ECL。最终实现了在+0.82 V该基因测定策略可以灵敏地测定10至1000 pM的人乳头瘤病毒基因，检测下限为5 pM(S/N=3)，并将为改进应用的ECL生物测定开辟一条途径。相关工作以“Low-Triggering-Potential and Narrow-Potential-Window Electrochemiluminescence of Silver Nanoclusters for Gene Assay”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
研究要点
要点1.作者利用二氢硫辛酸封端的AgNCs(DHLA-AgNCs)作为一种生物相容性和无毒元素的电化学发光载体来提高ECL的基因测定性能。
要点2.ECL的低触发电势和窄电位窗特性可以主要通过标记DHLA-AgNCs来探测DNA并通过夹心杂交将DHLA-AgNCs固定在Au表面上来保持，这最终实现了在+0.82 V，该基因测定策略可以灵敏地测定10至1000 pM的人乳头瘤病毒基因，检测下限为5 pM(S/N=3)，并将为改进应用的ECL生物测定开辟一条途径。
研究图文
图1.（A）紫外-可见吸收(a)和PL(b)光谱(λ ex =428 nm)。（C）（a）硫辛酸和（b）DHLA-AgNCs的FTIR。（B）DHLA-AgNCs的XPS和（D）HRTEM。（A）插图：DHLA-AgNCs在环境光(左)和紫外线照射(右)下的照片；（B）插图：相应元素，（D）插图：DHLA-AgNCs的尺寸分布。
图2.（A）Au电极在（a）100 mM pH 7.4 PB和（b）+5.0 mg/mL DHLA-AgNCs中的的DPV。Au电极在（a）含有10 mM N 2 H 4 的100 mM pH 7.4 PB和（B）+5.0 mg/mL DHLA-AgNCs中的（B）LSV和（C）ECL强度-电势曲线。（D）Au电极在含有10 mM N 2 H 4 和5.0 mg/mL DHLA-AgNCs的100 mM pH 7.4 PB中，电势在+0.69、+0.82和+0.91V的ECL瞬态曲线。（E）Au电极在（a）含有10 mM N 2 H 4 的100 mM pH 7.4 PB和（b）+5.0 mg/mL DHLA-AgNCs中的ECL光谱。（F）DHLA-AgNCs/N 2 H 4 系统的ECL机制。
图3. 裸Au电极在（a）含有10 mM N 2 H 4 和5.0 mg/mL DHLA-AgNCs的100 mM pH 7.4 PB中的ECL强度电势分布，前体溶液pH为（a）6.0、（b）7.0、（c）8.0、（d）9.0和（e）10.0；（B）100 mM pH 7.4（a）BB、（b）HEPES、（c）PB和（d）含有10 mM N 2 H 4 和5.0 mg/mL DHLA-AgNCs的Tris-HCl和（C）含有5.0 mg/mL DHLA-AgNCs和10 mM（a）DBAE、（b）H 2 O 2 、（C）N 2 H 4、 （d）TEA、（e）TEOA和（f）TPrA的100 mM pH 7.4 PB。（A-C）插图：相应的ECL触发电位和触发电位窗口。扫描电位在50 mV/s下为0至1.2 V。
图4.（A）Au电极在含有10 mM N 2 H 4 和(a)5.0 mg/mL DHLA-AgNCs和(b)50.0 mg/mL p-DNA|DHLA-Ag 2 NCs的100 mM pH 7.4 PB中的ECL强度电势分布。（B）(a)DHLA-AgNCs和(b)p-DNA|DHLA-AgNC的PL(蓝)和ECL光谱(粉)。（C）在含有10 mM N 2 H 4 的100 mM pH 7.4 PB中的（a）Au、（b）Au|C-DNA、（c）Au|C-DNA|t-DNA和（d）Au|cDNA|t-DNA|pDNA|DHLA-AgNCs的ECL强度电势谱和（D）累积ECL光谱。（C）插图：（a）Au、（b）Au|C-DNA、（C）Au|C-DNA|t-DNA和（d）Au|cDNA|t-DNA|p-DNA|DHLA-AgNCs在100 mM pH 7.4 PB中的DPV。t-DNA的浓度为500 pM。
图5.（A）Au|c-DNA|t-DNA|p-DNA|DHLA-AgNCs对含有（A）0、（b）0.005、（c）0.01、（d）0.05、（e）0.1、（f）0.5、（g）1、（h）5和（i）10 nM HPV基因的样品的ECL反应。（B）Au|c-DNA|t-DNA|p-DNA|DHLA-AgNCs对空白样品和含有500 pM3-DNA、M2-DNA、M1-DNA和t-DNA的样品的特异性。ECL测量在含有10 mM N 2 H 4 的0.1 M pH 7.4 PB中以50 mV/s进行。A插图：HPV基因测定的校准曲线。
文献详情
Low-Triggering-Potential and Narrow-Potential-Window Electrochemiluminescence of Silver Nanoclusters for Gene Assay
Yaojia Ai, Xuwen Gao,* Xiaoxuan Ren, Mengwei Li, Bin Zhang, Guizheng Zou*
Anal. Chem.
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c05970
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