研究内容
为了保障人类健康和保护生态系统，迫切需要灵敏准确的检测方法来监测乙酰胆碱酯酶(AChE)活性和有机磷农药(OP)。基于纳米酶的比色法由于其成本效益、操作简便和反应迅速，已被广泛用于AChE活性和OP的测定。然而，合理设计具有高活性和特异性的纳米酶仍然是一个巨大的挑战。
武汉科技大学Hongye Yan合成了微量的Bi掺杂核壳Pd@Pt介孔纳米球(Pd@PtBi 2 )，显示出良好的过氧化物酶样活性和特异性。随着微量铋的加入，相比Pd@Pt，Pd@PtBi 2 的过氧化物酶样性能提高了4倍以上。此外，由于O 2 的干扰和底物H 2 O 2 的消耗，Pd@PtBi 2 的氧化酶样和过氧化氢酶样活性没有显著变化。基于硫代胆碱的阻断作用，利用Pd@PtBi 2 构建用于以灵敏度和选择性监测AChE活性。考虑到OP对AChE活性的抑制作用，通过整合Pd@PtBi 2 利用级联扩增策略，利用AChE检测OP。OP生物传感器的检测限低至0.06 ng/mL -1 ，表现出高灵敏度和抗干扰能力。相关工作以“Trace Amount of Bi-Doped Core-Shell Pd@Pt Mesoporous Nanospheres with Specifically Enhanced Peroxidase-Like Activity Enable Sensitive and Accurate Detection of Acetylcholinesterase and Organophosphorus Nerve Agents”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
研究要点
要点1.作者通过简单的一步还原方法成功地合成了具有特异性增强的类POD活性的微量的Bi掺杂核壳Pd@Pt介孔纳米球(Pd@PtBi)。
要点2.中孔结构提供了高表面积、丰富的活性位点和可接近的孔，促进了有效的质量和电子传输。微量Bi的引入可以促进电子转移，从而提高催化活性。微量Bi掺杂剂能够特异性增强所得Pd@PtBi 2 的POD样活性，而氧化酶(OXD)样和过氧化氢酶(CAT)样活性没有明显增加。利用这些特性，可以同时减少溶解O 2 的干扰和底物H 2 O 2 的不期望消耗，确保了比色测定的准确性和灵敏度。
要点3.作者基于Pd@PtBi 2 构建用于监测AChE活性。基于OPs对AChE活性的抑制，一个集成了Pd@PtBi 2 并进一步建立AChE来检测神经毒剂OP。
这项工作提供了一种创新的修饰策略，以开发具有特别增强的类POD活性的贵金属，用于比色生物传感。
研究图文
图1.（a）Pd@Pt和Pd@PtBi n 的合成示意图。Pd@PtBi 2 的（b）SEM和尺寸分布(插图)，（c）TEM，（d）SAED，（e）HRTEM放大图像，（f）HAADF-STEM和相应的EDX图像以及（g）线性扫描。
图2.（a）通过ICP-OES测量Pd@Pt和Pd@PtBi n 中Pt和Bi原子含量。（b）Pd@Pt和Pd@PtBi n 的XRD。（c）Pd@Pt和Pd@PtBi 2 中Pt 4f高分辨率XPS。（d）Pd@PtBi 2 的Bi 4f高分辨率XPS。
图3.（a）从Pd@Pt的多项活动过渡到特异性Pd@PtBi n 的示意图(S表示基板)。（b）Pd@Pt, Pd@PtBi 2 和Bi 3+ 在H 2 O 2 存在下催化的oxTMB的紫外-可见光谱。（c）Pd@PtBi 2 和Pd@Pt的活性。（d）Pd@PtBi 2 和Pd@Pt的特异性。（e）H 2 O 2 ，Pd@PtBi 2 和Pd@PtBi 2 +H 2 O 2 的EPR光谱。（f）Pd@PtBi 2 催化H 2 O 2 过程的原位ATR-FTIR光谱。
图4.（a）Pd@PtBi 2 -ATCh-H 2 O 2 -TMB用于检测乙酰胆碱酯酶活性的传感平台的可行性。传感平台的（b）吸收光谱，（c）(A-A 0 )/A 0 ×100%与乙酰胆碱酯酶活性(0.5至100 mU mL -1 )的校准曲线以及（d）特异性测试。
图5.（a）利用Pd@PtBi 2 和AChE级联催化系统集成的OP生物传感器方案。（b）Pd@PtBi 2 -AChE-ATCh-H 2 O 2 -TMB用于检测OP的传感平台的可行性。传感平台的（c）吸收光谱，（d）oxTMB(在652 nm处)的吸收率与OP浓度(0.1至100 ng/mL -1 )的对应线性图以及（e）特异性测试。
文献详情
Trace Amount of Bi-Doped Core-Shell Pd@Pt Mesoporous Nanospheres with Specifically Enhanced Peroxidase-Like Activity Enable Sensitive and Accurate Detection of Acetylcholinesterase and Organophosphorus Nerve Agents
Mengdie Lei, Xilin Ding, Jin Liu, Yinjun Tang, Hongxiang Chen, Yu Zhou, Chengzhou Zhu, Hongye Yan*
Anal. Chem.
DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c00789
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