固态锂金属电池正以更高的能量密度和更好的安全性而发展。关键是要开发出易于加工并能提高电化学循环稳定性的新型电解质体系。本研究设计并制备了一种基于低分子聚乙二醇二甲醚(PEGDME)原位约束在聚合甲基丙烯酸甲酯(PMMA)骨架中的准固态复合电解质。新设计的聚合物基体与Li+导电陶瓷填料和适当的锂盐一起，具有令人满意的锂离子电导率（30 C时为1.1 × 10-4 S cm-1，80 °C时为1.0 × 10-3 S cm-1）、良好的电化学稳定性（>4. 7 V vs Li+/Li），并且与锂金属正极高度兼容，从而实现了Li||Li对称电池和锂金属全电池（包括LiFePO4或LiCoO2正极）的室温操作和长期稳定循环。这项工作可以有效地扩展复合电解质的设计范围，而且原位聚合约束的思想几乎适用于所有低分子量聚合物、高分子量骨架、陶瓷填料、锂盐和添加剂，可用于未来室温固态锂金属电池的开发。
图文简介
a )复合前驱体(在聚合前)与聚合电解质( PP SPE )的FT-IR谱图对比；b ) PP SPE的分子量分布；c )本工作制备的PEGDME@PMMA基复合电解质示意图及内部锂离子传导途径；d )和e )分别为PP SPE和PP-LTPO CSE的数码照片；f )和g )分别为PP SPE和PP-LTPO CSE表面和断面的SEM照片；h ) PP-LTPO CSE在室温下的DMA测试结果；i ) PP-LTPO CSE的TG-DTA曲线。
a) PEGDME@PMMA聚合物电解质随温度变化的离子电导率，其中PEGDME的分子量不同。b) PP SPE、PP-LTPO CSE 和PP-ZrO2CSE的离子电导率比较，CSE的复合比例为10 wt.%。c) 35 °C恒压条件下PP SPE||Li对称电池的极化电流曲线和界面电阻变化。d) PP SPE和PP-LTPO CSE在0.1 mV s-1的电压扫描速率下的LSV曲线。e) 和 f) 分别是PP SPE和PP-LTPO CSE在1 mV s-1的电压扫描速率下的C-V曲线。g) 和 h) 分别是使用PP SPE和PP-LTPO CSE的锂对称电池的EIS Nyquist图，以及在不同温度下计算得出的锂阳极界面电阻。锂沉积循环测试10 小时前后锂电极的数码照片和沉积循环测试后锂电极的扫描电镜形貌图像。图中标出了相应的电解液成分：
a-c) PEGDME/LiTFSI电解液；d-f) PEGDME/LiTFSI/LiDFOB电解液；g-i) PEGDME/LiDFOB电解液。
在RT下固定充放电时间a)和50℃下固定充放电沉积量b)的PP-LTPO锂对称电池的CCD测试结果。c) PP SPE||锂离子对称电池和PP-LTPO CSE||Li离子对称电池分别在 RT（30 °C）和不同电流密度下的长期循环时间电势曲线。d) 和 e) 分别是图 c) 中A区和B区某些电位曲线的放大图。f) PP-LTPO CSE||Li对称电池在50 °C和0.4 mA cm-2电流密度下的长期循环时间电位曲线。
a) 和 b) 分别是LFP||PP-LTPO CSE||Li-金属电池和LFP||PP SPE||Li-金属电池在 RT（30 °C）条件下的倍率性能。c-e)分别是LFP||PP-LTPO CSE||Li-金属电池在 0.2 C c)、0.5 C d)和 0.5 C e)下的长期循环放电容量/库仑效率性能。
论文信息
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202315777
通讯作者：Yanhao Dong, Chang-An Wang
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