虽然准固态聚合物电解质的柔韧性有利于其表面与电极的保形，但电解质与电极之间的副反应造成的界面损伤仍是电池失效的主要原因。设计与侵蚀性富镍阴极和锂金属阳极兼容的准固态电解质对于准固态高压锂金属电池（LMB）的应用至关重要。本文提出了一种化学/电化学反应策略，利用1,4,7,10,13,16-六氧环十六烷(18C6)和LiNO3的协同作用，同时构建稳定的阴极和阳极界面。独特的[18C6Li]+NO3−团簇通过在电极上的特异性吸附作用改变了双电层结构，从而调节了界面层的组成和构造。电极上的NO3−会优先分解以改善界面性能，而[18C6Li]+则负责切断副反应。此外，18C6与来自NMC811阴极的有害过渡金属离子配位，并转化为有用的簇，减轻了连锁反应。因此，含有18C6和LiNO3的准固态电解质可使锂离子NMC811纽扣电池在较宽的工作温度（0-55 °C）下稳定循环，尤其是在30 °C下循环300 次后，容量保持率高达79.2%。这种化学/电化学反应策略为设计智能活性锂离子电池提供了新的思路。
图文简介
a) 薄锂箔对称锂电池，电流密度为0.15 mA cm-2，剥离/电镀周期为1 小时，温度为30 °C。b) 放大c) FE18N和 d) FE电解液电池中沉积锂的表面形态。e) FE18N和 f) FE在Ar+溅射前后循环锂金属的N 1s XPS光谱。g) FE18N和 h) FE循环前后Li||Li对称电池的EIS光谱。i) FE和FE18N中Li||Cu电池在0.5 mV s-1下的CV。
0 °C下2.75至4.3 V锂离子电池的循环性能：a) 0.1 C和 b) 1 C。c)FE18N和d) FE不同速率下的充放电电压曲线。在0.5℃下，e ) FE18N和f ) FE在不同循环条件下的差分容量(dQ/dV)曲线。g) FE18N和h) FE QPE循环NMC电极的TEM图像。
3FE和FE18N的NMC811阴极的a，b ) F 1s和c，d ) N 1s XPS图谱。e ) FE18N和FE QPEs的NMC811阴极的Ni 2p XPS图谱和f )NiFx、Ni3+和Ni2+的相对含量。g) 在 0.3 C下循环 20 次之前和 h) 之后的EIS图和Rs, Rct, 和Rcei的拟合曲线（插图为拟合结果）。i ) FE18N和j ) FE组装的商用NMC阴极的原位XRD图谱。
a )电极在3.7 - 1.4 V的非法拉第电容-电势曲线。b ) FE18N和c ) FE的g ( r )通过MD计算。通过DFT模拟了FEC、EMC和18C6与Li+的d )构型和e )结合能。f ) FE和g ) FE18N在25，000 皮秒内的MSD由MD计算得到。h ) DFT估算的所有物种的占据体积(Å3)。
在图4d，h中给出了各种物种的球-棒模型，其中Li原子位于绿色，C原子位于棕色，O原子位于红色，N原子位于深蓝色，F原子位于浅蓝色，S原子位于黄色，H原子位于白色。a ) FE18N在锂负极和NMC正极界面上触发的化学/电化学响应的示意图。b ) Li|FE18N|NMC811在0 ° C下的电化学性能。c )具有18.7 mg cm-2的高载量阴极的循环性能。d ) Li|FE18N|NMC81软包电池的电化学性能在0.5 C下测试。e) 折叠、f) 切割和 g) 穿透Li|FE18N|NMC811软包电池点亮LED灯的光学图像。
论文信息
原文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202304532
通讯作者：Yun Lu, Yuefeng Su, Lai Chen
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