原理图说明连续和柔性导电网络在ASSLSBs中的优势PPy@NCNT的合成与材料表征通过添加PPy@NCNT增强电池性能ASSLSBs在高负载下的电化学性能通过PPy@NCNT提高运输动力学PPy@NCNT的力学性能恒电流循环结合操作压力变化a ) A19P5|SE|Li-In和b ) A24|SE|Li-In。c )恒电流循环结合操作压力变化LTO|SE|Li-In。A19P5和A24阴极在负载为d ) 1.5 mg cm-2和f ) 3 mg cm-2时的去耦压力变化曲线。e ) A19P5和A24在负载为3 mg cm-2时的工作压力变化对比。
全固态锂硫电池（ASSLSB）因其更高的安全性和卓越的能量密度而备受关注。然而，循环过程中相当大的体积变化带来了挑战，导致电化学-机械降解。为解决这一问题，聚吡咯（PPy）被涂覆在氮掺杂碳纳米管（NCNT）网络上，以表现出合适的导电性和与硫化物电解质的兼容性。从功能上讲，PPy@NCNT提供了一条连续的导电通道，减少了电荷传输的曲折性。在力学方面，通过操作压力测量和原子力显微镜（AFM）测试，证明了PPy@NCNT的柔性和粘弹性结构可减轻局部应力。在30 °C条件下，硫面积容量为3 mg cm-2时，阴极上的轴向压力可降低11%。在4.5mg cm-2的高面积质量负载下，0.1 C时的高面积容量可达6mAh cm-2（1348mAh g-1，1 C= 1675mA g-1），在0.2 C下循环300 次仍能保持稳定。值得注意的是，即使在60 °C的温度下，它也能实现超过8.8 mAh cm-2的面积容量和稳定的循环。这项研究首次在具有柔性导电聚合物的ASSLSBs中调节机械电化学作用，凸显了将连续弹性网络整合到固态转换型阴极中的重要意义。
图文简介
总之，通过液相聚合法加入涂有聚吡咯（PPy）的氮掺杂碳纳米管（NCNT）网络，找到了一种既能提高电子导电性，又能最大限度地减少与硫化物电解质的界面副反应的有效方法。我们的研究结果突出表明，在ASSLSBs的电极层加入柔性导电通路可有效缓解循环过程中的初始电化学-机械损耗。因此，A19P5阴极在室温下硫负荷范围为1.5至4.5mg cm−2时，显示出显著改善的初始CE值和可逆容量。这种方法有望应用于其他转换型固态电池系统。如果与适当的导电性和机械稳定性增强策略相结合，它在实现高容量性能和持久循环稳定性方面大有可为。此外，该领域的未来研究还可侧重于更精确地设计导电网络和柔性/弹性层，以进一步提高电池的性能。
论文信息
原文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202304412
通讯作者：Yong Yang
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