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COF材料具有可调控的规则纳米通道，从而为离子传输提供理想的平台。但是，由于COF的合成过程与电池环境难以匹配，导致难以得到性能优异的COF电解质进而难以构筑连续离子通道、低阻抗电化学界面。
在此，西湖大学团队提出了一种在液态碳酸酯电解质中原位凝胶化制备COF凝胶电解质(CGEs)的方法，将COF的合成与其在电池中的应用相结合。
该方法通过液体电解质的锂盐和配体间的预配位结构，产生长程互连和高度结晶的COFs骨架。通过在COFs中加入亲锂基团，开发的CGEs离子电导率比碳酸盐电解液提高了3倍，达到10.5 mS cm-1。
此外，CGEs表现出0.068 eV的低活化能，确保了高效的离子传输，同时即使在超过1800 h的长时间测试后也表现出无枝晶锂沉积。
结果显示，CGEs在Li-LiFePO4扣式电池中表现出优异的倍率性能(在3C时可逆容量高达101 mAh g-1, 1C=170 mAh g-1)，软包电池在极端条件下表现出优异的可逆循环(折叠状态下0.1C可逆容量高达158 mAh g-1)。
图1. COFs 电解质电池的传统多步法与原位凝胶法合成工艺流程
总之，该工作通过室温下在液态碳酸盐电解质中原位凝胶化COF，制备了一种具有高度结晶和互连骨架的COF电解质。具体而言，锂盐和配体之间的预配位结构促进了核的生长和低能稳态的形成。计算表明，制备的 CGEs 具有超低的锂离子活化能（0.068 eV）、超快的离子传导速度（10.5 mS cm-1）、可逆的锂金属沉积行为，以及超越相应液态电解质的电化学电池性能。因此，该工作成功合成了一种多价离子凝胶电解质（钠离子、钾离子、镁离子、锌离子、钙离子），证明了原位凝胶COF 电解质在学术界和工业界应用于高性能电池的潜力。
图2. MD模拟
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