Enabling heterogeneous catalysis to achieve carbon neutrality: Directional catalytic conversion of CO2 into carboxylic acids
Xiaofei Zhang, Wenhuan Huang*, Le Yu, Max García-Melchor, Dingsheng Wang, Linjie Zhi*, Huabin Zhang*
Carbon Energy.
DOI：10.1002/cey2.362
01
研究背景
化石能源的消耗不仅造成了资源的枯竭，而且大量CO2的排放引起了温室效应的加剧。基于可持续发展的需要，全球致力于减少碳排放，寻求利用二氧化碳作为反应物，转化生成高附加值化学品，实现碳中和。因此，迫切需要开发新型高效催化剂将CO2变废为宝，以缓解匮乏的能源及恶化的环境问题。近年来，将CO2转化为羧酸化合物受到了广泛的关注，这是因为不仅羧酸类化合物在医药，农业，橡胶等行业具有很高的应用价值，而且通过光，电，热驱动的催化过程可以实现不同类型的羧酸化学品制备。然后由于CO2自身的化学惰性，将其高选择性转化为羧酸化合物面临着极大的挑战。通过催化剂的设计，将惰性CO2活化，使之参与到相应的反应过程中去是提升CO2转化效率的重点，进一步从分子层面上调控催化位点的局域化学环境，促进生成羧酸中间体的产生，则是实现高转化率，高选择性地生成羧酸化合物的关键。得益于多年的研究和探索，大量的新型催化剂被相继报道用于光，电，热催化转化二氧化碳。但是，催化剂的设计，结构与活性的内在联系，以及相应催化的机理过程仍然研究不够深入，缺乏系统的认识和理解，制约了CO2转化为羧酸的研究的进一步向前发展。
02
主要内容
在这篇综述中，阿卜杜拉国王科技大学张华彬助理教授，中国石油大学智林杰教授，陕西科技大学黄文欢教授，爱尔兰三一学院 Max García-Melchor教授，北京化工大学 于乐教授，以及清华大学王定胜教授共同总结了非均相催化剂用于CO2制备羧酸化合物的构筑策略，为活化，转化二氧化碳为羧酸等高附加值产物提供了明确的指导和重要参考。本文首先分别从光，电，热三个方面阐述了相应领域催化的机理过程，羧酸产物的类型和商业价值，以及目前取得的研究进展。其次从复合催化剂，杂原子参杂，形貌调控、表面功能化四个方面系统总结分析了非均相催化剂的合成，调控策略，强调了催化位点中配位环境，电子效应，空间效应等对其活性的影响，以及催化剂结构与活性的内在构效关系。最后，展望了CO2制备羧酸化合物面临的挑战以及未来的研究方向，为推动CO2的利用和羧酸化学品的可控制备提供了重要的启示。文章以题为“Enabling Heterogeneous Catalysis to Achieve Carbon Neutrality: Directional Catalytic Conversion of CO2 into Carboxylic Acids”发表在Carbon Energy上。
03
本文亮点
Ⅰ、本文系统总结了二氧化碳分别通过光，电，热驱动的常见反应路径，研究进展以及相应的机理过程；
Ⅱ、分别从复合催化剂，杂原子参杂，形貌调控、表面功能化的角度深入剖析了用于CO2制备羧酸化合物的非均相催化剂的设计策略，揭示了其在提高CO2转化率以及羧酸产物选择性中所扮演的重要角色
Ⅲ、讨论了目前CO2制备羧酸化合物过程中的挑战以及未来研究的方向，提出了未来提升CO2转化效率和羧酸产率的研究策略：通过理论计算等手段预测，理解，评估催化活性的差异和起源；联合多种原位表征技术对反应过程中的中间体和路径进行指认和分析；通过多种构筑策略制备高效催化剂促进CO2在温和条件下转化，降低反应能耗。
04
图文解析
二氧化碳转化为羧酸的示意图。
相关论文信息
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论文标题：
Enabling heterogeneous catalysis to achieve carbon neutrality: Directional catalytic conversion of CO2 into carboxylic acids
论文网址：
https://doi.org/10.1002/cey2.362
DOI:10.1002/cey2.362
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编辑 | 邵麟轩
初审 | 潘小丫
终审 | 李娟