作为新兴的共晶混合物，深共晶电解质(DEEs)显示出锂金属电池(LMB)的独特性能。然而，有限的选择和较差的电极兼容性阻碍了它们在 LMB 中的进一步发展。
鉴于此，北京大学郭少军教授、中国科学院大学温州研究院谭颖研究员报道了一种由Li-N相互作用诱导的新型1,2-二甲基咪唑(DMIm)基深共晶凝胶聚合物电解质。作者证明，将吸电子聚偏二氟乙烯(PVDF)聚合物掺入基于DMIm的DEE中会改变Li +离子的配位环境，导致Li +离子的高迁移数(0.65)和电解质与Li负极之间优异的界面稳定性。此外，深共晶凝胶聚合物电解质表现出优异的不可燃性、高离子电导率（30 °C时为1.67 mS cm -1）和高氧化电压（高达 4.35 V vs. Li/Li +）。结果，基于新开发的深共晶凝胶聚合物电解质的Li||LiFePO 4电池可以在较宽的倍率范围内实现优异的长期循环稳定性。
文章要点：
1. FTIR和拉曼结果表明，给电子DMIm与Li +离子具有很强的配位作用，并且与阴离子有氢键相互作用，从而触发DE体系的形成。
2. 拉曼光谱和DFT计算表明，DMIm中的N=C基团比TFSI-阴离子中的O=S基团更倾向于与Li +离子配位，从而在DEE中形成Li +(DMIm)n配合物。
3. 通过在DEE电解质中掺入PVDF聚合物，吸电子PVDF聚合物链可以改变DEE中Li +离子的配位环境，提高Li +离子的迁移率。
4. 得到的PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质具有优异的不燃性、高离子电导率（1.67 mS cm -1，30 ℃）和良好的界面稳定性。此外，PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质可避免电解液泄漏，大大提高电池安全性。
5. 基于PVDF/DEE-1:10凝胶聚合物电解质的Li||LFP电池即使在2C的高倍率下也可以稳定循环800次，表明其具有优异的长期循环稳定性。
图1 电解质的红外和拉曼表征
图2电解质的核磁及可燃性表征
图3 电解质的电化学性质表征
图4 对称电池及全电池性能
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原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202205075
来源：高分子科学前沿
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