相分离是人工细胞构建中的一个关键现象。最近的研究表明，设计的 DNA 纳米结构的液-液相分离诱导液体状凝聚物的形成，最终通过降低溶液温度变成水凝胶。由于隔室胶囊是必不可少的人工细胞结构，因此许多研究都集中在人工脂质囊泡的横向相分离上。然而，使用分子设计方法控制相分离仍然具有挑战性。
最近 ， 科研人员 展示了 DNA 纳米结构的横向液-液相分离，导致形成相分离的胶囊状水凝胶。 团队 设计了三种类型的 DNA 纳米结构（两个正交和一个接头纳米结构），它们通过静电相互作用吸附到油包水 (W/O) 液滴的界面上。 由于自组装过程 中类液体 DNA 的不混溶性，DNA 纳米结构的相分离导致形成具有双连续、补丁和混合模式的水凝胶。通过设计 DNA 序列和改变纳米结构的混合比例来改变这些图案的出现频率。通过研究各种条件下的模式形成，构建了胶囊状 DNA 水凝胶的相图。相分离的 DNA 水凝胶不仅在 W/O 液滴界面上形成，而且在脂质囊泡的内叶上也形成。值得注意的是，胶囊状水凝胶被提取到水溶液中，保持了横向相分离形成的图案。此外，提取的水凝胶成功地与酶促反应结合，导致其降解。 该 结果为使用序列设计的 DNA 设计和控制相分离的水凝胶胶 囊提供了一种方法。 团队设想通过将各种 DNA 纳米装置整合到 DNA 水凝胶胶囊中，胶囊将获得分子传感、化学信息处理和机械化学驱动功能，从而构建功能性分子系统。
图 1. 实验系统示意图。 (a) Span 80 和油胺的结构式。由于胺基团的质子化，油胺用作阳离子表面活性剂。(b) DNA 纳米结构。(c) 在油包水 (W/O) 液滴界面上形成相分离的 DNA 水凝胶。
图 2. 由两个 DNA 基序相分离形成的液滴界面上的 DNA 水凝胶图案。 (a) 实验条件的示意图。(b) 液滴表面（左）和液滴横截面（右）的显微图像。(c) 观察到的模式的分类。
图 3. 在不平衡基序浓度下液滴界面上的 DNA 水凝胶图案。
图 4. 添加序列设计的 X 形接头 (X-linker) 后形成的图案的变化。
图 6. 脂质囊泡在其内部小叶上带有相分离的 DNA 水凝胶。
图 7. 从 W/O 液滴中提取水溶液中相分离的 DNA 水凝胶胶囊。
相关论文以题为 Capsule-like DNA Hydrogels with Patterns Formed by Lateral Phase Separation of DNA Nanostructures 发表在《 JACS Au 》上。 通讯作者是东北大学 Yusuke Sato 教授 和 东京工业大学 Masahiro Takinoue 教授 。
参考文献 ：
doi.org/10.1021/jacsau.1c00450