准二维(2D)钙钛矿太阳能电池受量子限域效应的影响，其光电转换效率远低于三维钙钛矿太阳能电池(25.5%)。2021年11月23日，上海交通大学陈俊超团队通过精细调控量子阱结构，将以甲脒(FA)为主的2D钙钛矿太阳能电池效率提升至20.12%，此研究成果发表于EES。
详细的光谱表征发现以异丙醇为反溶剂可以获得具有反向量子阱结构的2D钙钛矿薄膜，并揭示了反向量子阱结构的形成过程。在薄膜顶部优先析出的甲铵(MA)基钙钛矿诱导了2D钙钛矿在薄膜顶部富集(生成n值较小的2D钙钛矿)。2D钙钛矿的n值越小，间隔阳离子(形成2D钙钛矿的阳离子)的比例越高，于是间隔阳离子在薄膜顶部被大量消耗，使薄膜内部的间隔阳离子含量逐渐减少(n值逐渐增大)，形成反向梯度的量子阱结构。
进一步通过核磁共振氢谱确定了2D钙钛矿薄膜中有机阳离子的比例，并发现约一半的间隔阳离子在反溶剂作用过程中从薄膜中被冲刷走，薄膜退火后，平均n值从前驱体溶液中的5发展到最终的18(核磁)。
该2D钙钛矿薄膜中的量子限域效应被削弱，光伏性能得到了释放(外量子效率响应波长扩展到812 nm)。此外，这一优化的量子阱结构使器件和薄膜具有优异的稳定性，与具有更小平均n值的2D钙钛矿太阳能电池相当。精细调控2D钙钛矿薄膜的量子阱结构，进一步减小量子限域效应带来的负面影响，同时保留2D钙钛矿优异的稳定性是制备高效且稳定性优异的2D钙钛矿太阳能电池的重要途径。
图1 (a) 2D钙钛矿薄膜的PL光谱；(b)和(c) 分别从薄膜表面和薄膜底部激发下的瞬态吸收光谱；(d) 2D钙钛矿薄膜的液态核磁共振氢谱图；(e) 2D钙钛矿薄膜的一维ToF-SIMS图谱；(f) 2D钙钛矿器件的截面SEM图像。
图2 (a)和(b) iPA和nBA的UV-vis吸收图谱；(c) 2D钙钛矿薄膜退火前后的XRD图谱；(d)和(e)分别为iPA和nBA的GIWAXS图样和1D面外方向积分图谱；(g)和(h)分别为iPA和nBA薄膜中量子阱结构形成示意图。
图3 iPA和nBA的(a) 正反扫描下的J-V曲线；(b) EQE图谱；(c) 最大功率输出；(d) 器件性能分布图；(e) 30+5%RH湿度下的老化性能；(f) 85%RH湿度下的老化性能。
参考文献：
Jianghu Liang, et al. Finely Regulated Quantum Well Structure in Quasi-2D Ruddlesden-Popper Perovskite Solar Cell with an Efficiency Exceeding 20%, Energy Environ. Sci., 2021.
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/ee/d1ee01695d
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