与热失控（TR）相关的安全问题目前是追求更高能量电池的主要挑战之一。TR的根本原因在于电池内部不受控制的放热反应，这会在几秒钟内将电池温度升高到400–1000°C。正负极之间的内部短路和化学串扰是触发TR的两个关键原因，这两个原因都主要源于电池隔膜在高温下的机械故障。隔膜是介于正负极之间的离子渗透性电子绝缘膜，对电池的电化学性能和安全性能起着至关重要的作用。然而，商用聚烯烃隔膜不仅在高温下不可避免地发生热收缩，而且无法抑制活性气体（如O2）的隐藏化学串扰，容易导致经常报道的TR，从而阻止大规模实施高能量密度锂离子电池。
鉴于此，清华大学何向明教授、王莉教授联合美国阿贡国家实验室Khalil Amine教授、徐桂良教授通过一种新颖的凝胶拉伸取向方法制备了具有46.7 nm均匀孔径的非收缩聚酰亚胺(GS-PI)隔膜，以消除热失控。结果表明，与传统的Al2O3@PE隔膜相比，GS-PI隔膜有效地消除了随着软包电池温度突然升高而引起的收缩所导致的TR。此外，GS-PI隔膜还提高了实用软包电池的循环性能，尤其是在高温下。该隔膜设计为开发具有持久安全性的高能电池提供了可行的策略。
文章要点：
1、开发了一种新颖的凝胶拉伸策略来制备具有优异机械性能和电解液润湿能力的薄纳米多孔GS-PI隔膜。
2、加热过程中的原位同步辐射小角X射线散射清楚地表明，所制备的薄GS-PI隔膜在高温下表现出优异的机械耐受性，从而有效地防止了内部短路。同时，独特的纳米多孔结构设计进一步阻止了化学串扰和相关的放热反应。
3、加速量热测试表明，与Al2O3@PE大孔隔膜（131.6 °C s-1）相比，采用GS-PI纳米多孔隔膜的实用1 Ah LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622)/石墨软包电池的最大温升(dT/dtmax) 仅为 3.7 °C s−1。此外，尽管孔径减小，但GS-PI隔膜在高温下仍表现出比传统Al2O3@PE隔膜更好的循环稳定性，而不会牺牲比容量和倍率性能。
图1 纳米多孔GS-PI隔膜的制备和表征
图2 GS-PI隔膜的热稳定性和润湿性
图3 基于ARC的电池循环性能和热安全测试
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202106335
来源：高分子科学前沿
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