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深圳大学:新型Co-MOF材料作为酸性环境ORR反应电催化剂

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化学人生 2021-10-21 23:21

近日,深圳大学高等研究院赵伟研究员课题组在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》(影响因子:13.273,中科院大类一区)上发表一篇题为“A Novel 2D Co3(HADQ)2 Metal-Organic Framework as a Highly Active and Stable Electrocatalyst for Acidic Oxygen Reduction”的研究论文。高等研究院的赵伟研究员是该论文的唯一通讯作者,第一作者为深圳大学高等研究院博士后Rashid Iqbal

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质子交换膜氢燃料电池是一种可以高效利用氢能源的化学电池,其由阳极的氢气氧化和阴极的氧气还原两个半反应组成。对于氢燃料电池来说,电极上的电催化剂材料是关键,其作用是降低反应的活化能,促进氢和氧在电极上的氧化还原过程,提高反应速率。由于氧化反应速率远远大于还原反应速率,发生在阴极上的氧还原反应(ORR)交换电流密度低,反应动力学过程极其缓慢,是燃料电池总反应的控制步骤,所以阴极催化剂材料对于整体氢燃料电池的性能至关重要。目前,氢燃料电池中常用的商用催化剂是碳载铂(Pt/C),由 Pt 的纳米颗粒分散到碳粉载体上的担载型催化剂。商业碳载铂在理想的条件下具有非常高的氧还原活性,包括比较正的起始电势和半波电势,以及较大的扩散极限电流。但是,铂的储量资源少,成本高昂。另外,商业碳载铂的稳定性不好,在酸性环境下,经过循环3000次充放电之后就表现出很差的起始电势、半波电势以及较差的极限扩散电流,在固定电势,获取暂态的电流‒时间曲线中,商业碳载铂所传导的电流值会随时间大幅下降,因此,目前碳载铂催化剂存在的成本与耐久性问题,其应用在氢能汽车等产业存在巨大的技术挑战,研发新型高稳定酸性环境下、高活性非 Pt 催化剂是目前需要重点解决的问题。

图Co3(HADQ)2

本研究首次合成了一种结构如上图所示的二维金属有机框架化合物(2D MOF),命名为Co3(HADQ)2,该通过金属Co原子与4个N原子配位成键,在二维平面里,重复结构单元,形成MOF结构,该平面二维结构堆叠在一起,在三维空间里形成类似石墨的层状结构材料。本研究中,将该新型Co-MOF材料作为酸性环境下ORR反应的电催化剂,发现其氧还原的半波电位和商业碳载铂催化剂相差无几,但是其循环充放电至少达到20000次(120个小时)以上而几乎没有任何衰减,在酸性环境下表现出极强的稳定性(酸性环境为商业化质子交换膜氢燃料电池的工作环境),并结合理论计算,阐明了催化活性位点及反应机理

此项研究得到了国家自然科学基金项目和深圳市面上项目的资助,深圳大学为第一完成单位。

本文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721042200

(来源:深圳大学 版权属原作者 谨致谢意)

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