近日，电子科技大学电子科学与工程学院2019级博士研究生程蕾在材料学国际顶级期刊《Advanced Materials》上发表题为“Dual-Single-Atom Tailoring with Bifunctional Integration for High-Performance CO2 Photoreduction”的研究性论文。程蕾为该论文的第一作者，其导师向全军教授为唯一通讯作者，电子科技大学电子薄膜与集成器件国家重点实验室为第一作者单位。
单原子催化已被证实是一种促进多相反应的新策略。具有特定功能的单原子金属种类多种多样。然而，将具有代表性的优点整合到双单原子光催化中，调控协同光催化仍然是一个迫切的挑战。此外，实验中对于金属-载体界面协同催化的证据，包括在金属单原子锚定系统的桥梁作用、光学响应和活性位点的协同配位等现象，都是间接的。在对双金属单原子协同催化的动态过程中直接进行实空间捕获，寻找其存在的最直接证据，也是一个极为困难的挑战。
有鉴于此，电子科技大学向全军教授等人，开发了负载在共轭多孔氮化碳聚合物上的钴(Co)和钌(Ru)双单原子催化剂，用于有效的光催化CO2还原。该工作通过整合双功能性质和调节协同效应来提高双单原子催化剂的光催化活性。在不添加任何牺牲剂的情况下，光催化CO2转化率(TON)高达200以上，385nm时其表观量子效率(AQE)为2.8%。该工作通过采用碳氮聚合物锚定双金属单原子的设计策略，最大限度地发挥单原子催化多活性位点同步反应的潜力，研究光照条件下发生在双金属单原子锚定氮化碳光催化剂表面局域的动态光激发、载流子分离、电荷转移、单原子配位耦合及活性位点的同步催化等对光催化效率的影响机制，利用实验手段直接在原子水平上揭示双金属单原子催化剂影响光催化还原CO2活性的协同催化机理，为优化活性和选择性提供了可行性。
碳氮聚合物基上锚定的双金属钴、钌单原子的飞秒瞬态吸收光谱、时间分辨光谱、局域电子构型。
《Advanced Materials》是材料学、物理化学等领域的国际顶级学术期刊，2020年影响因子为30.849。近期，向全军教授等人深入研究了金属单原子锚定在氮化碳基载体上的作用机制，发现了这种新型材料在光催化过程中表现了的不同局域配位环境和结构重组，相关研究工作还在《ACS Nano》、《Small》等期刊上发表。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202105135
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c04544
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202002411
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