最近开发的坚韧和自修复水凝胶含有大量物理键，已在生物工程和软电子领域得到广泛应用。由于复杂的物理相互作用和组织，这些水凝胶通常表现出结构异质性，这强烈影响了它们的机械性能。使用具有 动态氢键（ H-键）的聚（N，N-二甲基丙烯酰胺-共聚-甲基丙烯酸）水凝胶（P（DMAA-co-MAAc））作为模型系统，在该研究中进行了结构表征使用小角度 X 射线散射 (SAXS) 和小角度中子散射 (SANS) 分析，同时探索结构对机械性能的影响。
通过系统地调整聚合物组成，包括单体分数和化学交联密度，观察到两个具有不同机械性能 的不同水凝胶区域：膨胀区域和收缩区域。前者在机械上很弱，而后者表现出强硬的行为。两种类型的水凝胶都具有高度异质性，这是由于纳米级空间聚合物浓度在 ~100 nm 尺度上波动造成的。结合使用SANS的对比度变化，探索了结构参数，包括密集和稀疏区域的聚合物体积分数，空间中所占的体积分数，以及长程和短程异质结构的平均相关长度，使用基于由密集和稀疏交联区域组成的两相系统的缩放模型。使用原位 SAXS，注意到坚韧和收缩的水凝胶的微观变形跟随仿射变形，而在膨胀的水凝胶中观察到显着的非仿射变形，这可能导致这些材料的不同机械 性能。
示意图 1. 由氢键相互作用形成的 P(DMAA-co-MAAc) 水凝胶示意图 。
图 1. DMAA 单体分数 (f) 和化学交联密度 (x) 对水凝胶 f-x 物理性质的影响
示意图 2. 表示通过随机共聚形成的水凝胶的异质结构的图示 。
图 5. 收缩水凝胶 0.14-0.2% 的拉伸诱导结构演变 。
相关论文以题为 Tough Hydrogels with Dynamic H-Bonds: Structural Heterogeneities and Mechanical Performances 发表在 《 Macromolecules 》 上。 通讯作者 是 华南理工大学 孙桃林教授 。
参考文献 ：
doi.org/10.1021/acs.macromol.1c01064