三维柔性电子器件是一类以三维微结构为中心进行架构并依赖三维结构实现功能的新型柔性器件，其在生物集成电子、微机器人和能量收集与存储等多个领域具有广阔的应用前景。相较于传统平面器件，三维柔性电子器件能够与环境进行更多样的交互作用以实现优异的性能，但同时也难可避免地会承受外部物体（如衣物、骨头或肌肉等）所施加的面外循环压缩载荷，这可能导致器件中带状金属结构发生疲劳断裂。因此，深入剖析三维带状结构的压缩疲劳失效机制，发展高效易用的抗疲劳设计策略对于提高三维柔性器件长期使用的可靠性和稳定性具有重要意义。
当前已报道的有关柔性器件疲劳失效的研究工作多集中于弹性基底支撑的金属薄膜或平面柔性结构（如平面蛇形结构和分形结构等）在面内循环拉伸载荷作用下的失效行为，尚缺乏三维柔性器件的压缩疲劳失效分析和适用于三维带状柔性器件的抗疲劳设计方法。目前，对三维带状微结构疲劳失效的深入研究主要存在三个方面的挑战，包括1）三维微结构压缩变形涉及高度非线性的变形模式和模态跳转等非线性分岔特征；2）基于多材料体系的三维微结构的疲劳失效可能涉及不同材料间的失效竞争；3）三维带状微结构空间弯曲特征、刚性压头与柔性基底间微米级狭缝使变形构型和微裂纹演化特征的实验观测困难。
针对上述问题，清华大学的张一慧教授课题组近期在Advanced Materials上发表了题为 “An anti-fatigue design strategy for three-dimensional ribbon-shaped flexible electronics” 的研究论文，报道了一种适用于三维带状柔性电子器件的抗疲劳设计策略。该策略通过在金属层上引入一薄层聚合物牺牲层，将三维带状微结构在压缩疲劳过程中的金属主导失效机制转换为聚合物主导失效机制，可显著延长三维带状柔性电子元件的疲劳寿命。研究人员基于疲劳测试和仿真计算结果，建立了疲劳失效准则，能够预测三维带状微结构在面外压缩载荷作用下的疲劳寿命，从而为设计具有不同三维拓扑的抗疲劳微结构或器件提供有益指导。研究人员基于该抗疲劳策略，进一步设计并制备了两种高可靠性的三维柔性传感器，包括一种低频振动传感器和一种双面解耦温度传感器，分别展示了其在长期健康监测和机器人类人温度感知方面的应用潜力。
图1. 抗疲劳策略示意图
以三维帐篷型带状微结构为例，金属/聚合物材料体系三维微结构的危险区域（即曲率最大的区域）在面外循环压缩载荷作用下会发生往复的弯曲变形，周期性变化的应力会诱使金属表面裂纹萌生并快速扩展，最终导致整个金属层断裂（图1）。这种金属主导的失效机制会极大降低三维带状柔性电子器件的疲劳寿命，即使在中等水平的面外压缩应变（~50%）下，其疲劳寿命通常低于5000次。
为了延长三维柔性微结构的疲劳寿命，研究人员提出了一种高效易用的抗疲劳设计策略，通过在金属层的顶部引入一聚合物牺牲层，将金属主导的失效机制转变为聚合物主导的失效机制。在循环弯曲变形过程中，微裂纹会在聚合物层的顶部或底部产生，且聚合物的屈服应变通常远高于金属的屈服应变，因此该抗疲劳策略可以在较大的面外压缩应变（~75%）下显著延长三维带状微结构的疲劳寿命（疲劳寿命>105）。图2展示了三种不同厚度分布的拱桥型微结构的压缩疲劳实验结果，此处聚合物采用聚酰亚胺（PI），金属采用铜（Cu），聚合物的总厚度和金属层的厚度固定不变。原位微裂纹演化观测和疲劳寿命数据表明Cu/PI（Case I）和PI/Cu/PI（Case II&III）材料体系的拱桥微结构分别遵循金属层主导和聚合物主导的失效机制，导致最终电学失效的主裂纹分别起始于金属层和聚合物层。通过在金属层上旋涂极薄一层聚合物，可实现超过五倍的疲劳寿命的延长（Case II），体现出该抗疲劳策略的有效性。需要指出的是，该抗疲劳策略不同于在平面柔性电子器件中所广泛采用的中性层策略。中性层策略是在金属主导的失效模式下，将金属置于力学中性面以降低金属层的应力水平，而该抗疲劳策略是在所发现的聚合物主导的失效机制下，通过优化厚度分布和几何特征以减小聚合物层的应力水平，从而实现更高的疲劳寿命（Case III）。
图2. 三种典型厚度分布的拱桥型微结构的压缩疲劳实验结果
研究人员对具有不同金属层厚度和聚合物层厚度，不同面内压缩应变（组装应变）和面外压缩应变（加载应变）的拱桥型微结构和螺旋型微结构进行了系统的压缩疲劳实验测试，并基于疲劳寿命数据和帕里斯定律建立了适用PI/Cu/PI材料体系的三维带状微结构的疲劳失效准则（图3）。其中，最小的无限疲劳寿命边界设定为105次循环，疲劳极限设定为实验测得的有限疲劳寿命（<105次循环）对应的最低应力水平和无限疲劳寿命（>105次循环）对应的最高应力水平的平均值。对聚合物材料的循环加卸载测试结果从材料失效的角度进一步对该疲劳极限进行了验证。
基于该疲劳失效准则，研究人员深入剖析了不同材料的厚度分布、面内压缩应变等关键设计参数对三维带状结构压缩率的影响机制，发现螺旋型微结构压缩变形过程中的模态跳转会显著提高其压缩率，从而其可在更大的面外压缩应变下实现无限疲劳寿命。研究人员进一步验证了该疲劳失效准则在几何拓扑更为复杂的多条带微结构上的适用性，发现其能够很好的预测旋转圆环型和帐篷型等多种三维网状微结构的压缩疲劳寿命，这表明该准则适用于面外压缩载荷作用下弯曲主导或弯曲/扭转耦合变形的三维带状微结构的疲劳寿命预测。
图3.压缩疲劳失效准则的建立与典型带状微结构压缩率分析
该抗疲劳设计策略和所建立的疲劳失效准则能够为设计与制备具有高可靠性的三维可重构电子、三维生物电子等重要器件应用（参见知社报道——今日Nature: 如何靠经典概念登顶刊封面? 中美联手实现可重构细微结构及器件；Science Advances：自下而上地设计几何可重构三维细观结构与电磁器件；NSR: 力电耦合场驱动下的三维微电子器件快速组装与重构；今日PNAS：屈曲诱导的三维微组装方法中的界面力学及其应用）提供有益的指导。
在本项工作中，研究人员设计并制备了两种高机械可靠性的三维柔性传感器。第一个器件示例是一种电阻型振动传感器，其在三维十字拱桥微结构靠近顶部的区域布置应变栅，利用拱桥微结构承受面外压缩载荷作用时的面接触变形模式将面外压缩变形转变应变栅的弯曲变形，实现了线性、低迟滞误差的低频振动感知（图4）。拱桥微结构上表面极薄的聚合物层在保证应变栅远离结构中性面的同时，能够显著提高该器件的疲劳寿命，实现了超过十万次循环周期内振动信号的稳定测量，有望应用于心脏、脉搏和肌肉运动等低频生理信号的长期监测。第二个器件示例是一种高可靠性的双面解耦温度传感器，其通过在柔性基底上下表面分别集成三维和二维柔性温度传感器，并借助三维微结构与基底间的低热导率空气层实现内外温度的双面解耦感知，且其具备超过十万次的压缩疲劳寿命，有望集成于机器人电子皮肤表面以感知内外温差，实现类人的温度感知。
图4. 一种低频振动传感器
图5. 一种双面解耦温度传感器
清华大学航院张一慧教授为本论文通讯作者，清华大学航院博士生程旭为本文的第一作者。该研究工作得到了国家自然科学基金项目、清华大学自主科研计划、清华大学国强研究院和清华信息科学与技术国家实验室的支持。
*中国科协科学技术传播中心支持
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论文信息：
Cheng X, Zhang F, Bo R, Shen Z, Pang W, Jin T, Song H, Xue Z and Zhang YH*, An anti-fatigue design strategy for three-dimensional ribbon-shaped flexible electronics, Advanced Materials, Article No: 2102684, 2021.
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202102684