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浙江理工报道新型氢键-有机框架(HOF)材料实现气体有效分离

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新材料科讯 2021-07-16 16:01

近日,浙江理工大学材料科学与工程学院特聘教授高俊阔在化学顶级期刊Angewandte Chemie International Edition(影响因子:15.336)上发表题为《A Microporous Hydrogen-Bonded Organic Framework for the Efficient Capture and Purification of Propylene》的文章,报道了课题组继2020年在气体吸附/分离工作(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 4396.)上取得成果后的又一重要进展。

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丙烯(C3H6)是最重要的化工产品之一,是石油化工的主要原料(2016年全球产量超过1.2亿吨)。然而将丙稀从丙稀/丙烷(C3H6/C3H8)的混合物中提取出来是目前工业上最耗能的工艺之一,这主要是因为两种气体分子具有相似的分子尺寸和相近的沸点。采用多孔材料对气体分子进行吸附分离可有效降低能耗,为具有挑战性的C3H6/C3H8分离提供了一种新的选择。

氢键-有机框架材料(Hydrogen-bonded framework, HOF)作为一类新兴的晶态多孔材料,由有机配体分子通过氢键作用构筑形成多孔结构。与金属-有机框架(MOF)和共价-有机框架(COF)相比,HOF的结合作用相对较弱,但可逆性较强,可以通过简单的重结晶方法进行回收利用,表现出良好的溶液可加工性,在气体吸附和分离领域展现出广阔的应用前景。然而,现阶段HOF孔道尺寸和孔吸附位点的调节还面临较大挑战,在HOF中实现C3H6/C3H8的高效分离还非常困难。

本文借助于晶体工程和溶剂诱导自组装的方式,报道了一种新型的孔道中裸露羧基的微孔HOF(称为HOF-16),实现了C3H6/C3H8混合物的有效分离。

通过在甲醇溶剂中进行重结晶,可以方便地获得20克级的HOF-16。在室温下活化3 h后,HOF-16孔道中与羧酸形成氢键的甲醇分子可有效除去,而主体框架完整保持(称为HOF-16a),表明该HOF结构的坚固性。与甲醇形成氢键的羧基在脱去甲醇后会裸露在孔道中,形成潜在的功能性羧基结合位点。

气体吸附和分离结果显示,得益于合适的孔道尺寸和功能吸附位点形成的孔道限域效应,HOF-16a对C3H6/C3H8的选择性远优于一些典型的羧酸类HOFs。IAST计算结果显示HOF-16a对 C3H6/C3H8混合气体的吸附选择性为5.4。密度泛函计算结果表明,合适的孔尺寸和孔道中羧酸位点的共同作用促使C3H6分子在孔道中形成高密度堆积,从而实现C3H6/C3H8的高效分离。此外,HOF-16在强酸和水中能长时间保持稳定性。

这项工作将为新型HOF材料的设计及其在气体分离中的应用研究起到一定的启发和指导作用。

本工作得到了浙江省自然科学基金、国家自然科学基金的资助。

来源:浙江理工大学

论文信息:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202106665

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