【科研摘要】
当前的合成弹性体在韧性和刚度之间受到众所周知的折衷。最近， 挪威科技大学（ NTNU）纳米力学实验室 Zhiliang Zhang 和 Jianying He 教授 团队 通过多尺度实验和原子模拟的结合，证明了透明的未填充弹性体同时具有增强的韧性和刚度。
设计的弹性体包括具有超强，可逆和牺牲性八重氢键（ HB s ）的均质网络，该网络在加载过程中将应力均匀地分布到每个聚合物链上，从而增强了可拉伸性并延迟了断裂。强HBs和相应的纳米域通过限制网络移动性来增强刚度，同时通过在不同配置之间进行转换时耗散能量来提高韧性。此外，硬HB域和软聚（二甲基硅氧烷）富相之间的刚度不匹配会促进裂纹偏转和分支，从而进一步耗散能量并减轻局部应力。 这些协作机制赋 予弹性体高的断裂韧性（ 17016 J m -2 ）和高的杨氏模量（14.7 MPa），避免了在韧性和刚度之间进行权衡。预计这项工作将影响许多需要弹性体具有空前机械性能的工程领域。 相关论文以题为 Simultaneously Toughening and Stiffening Elastomers with Octuple Hydrogen Bonding 发表在《 A dvanced Materials 》上。
【主图导读】
图1 包含八重氢键（ PDUO）弹性体的PDMS-脲的设计策略和机械性能示意图。
图2 PDUO5000的特性。 a）在30至150°C的升高温度下的FTIR光谱。b）N 1s轨道的窄扫描XPS光谱及其拟合曲线表明，存在结合的N–H（蓝色）和自由的N–H（绿色）基团。c）宽扫描XPS提供的N原子百分比与蚀刻时间的函数关系。d）PDUO在-50至150°C的温度范围内的MDSC曲线。e）AFM相图显示了独特的微相分离，其中黄色和棕色分别代表富含PDMS的相和HB域。f）从样品中监测一维SAXS光谱和二维SAXS模式（插图）。
图 3 HB力学的DFT计算和MD模拟。 a）通过DFT计算得出八 重 HBs的拉伸（绿色箭头）和剪切（红色箭头）变形。b）通过上层分子0.1Å的增量位移，在DFT计算中获得的八 重 和四 重 HBs的拉伸和剪切力。c）通过MD模拟，八 重 HB域的拉伸（绿色箭头）和剪切（红色箭头）变形。d，e）八 重 和四 重 HB域的MD拉伸和剪切应力-应变曲线。DFT计算和MD模拟分别表明，与四重HB相比，八重HB和相应的纳米域具有更高的强度。
图4 通过原位 SAXS实验揭示拉伸后的PDUO5000的微观结构演变。 a）样品拉伸过程中2D SAXS模式的演变。b）在原位SAXS实验中监测的应力-亨克应变及其导数曲线。c，d）一维集成SAXS曲线的等高线图分别在横向（TD）和拉伸方向（SD）上。e）随Hencky应变沿TD（dTD）和SD（dSD）的域间距离的变化。f）PDUO5000在不同应变下的布置示意图。
图5 在负载和卸载测试过程中对 PDUO的预破裂样品进行原位SEM观察。 a–c）预裂纹在加载的初始状态下打开并变钝。d，e）试样边缘受力时会产生纤维状裂纹。f–h）会产生其他缺陷，并沿着拉伸方向传播。i，j）在卸载过程中观察到明显的裂纹。k，l）在最终卸载状态下观察到的裂纹挠曲和分支。
参考文献 ： doi.org/10.1002/adma.202008523
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