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羡慕!最美的爱情,就是一起上哈佛,一起发一篇《Nature》

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高分子科学前沿 2021-04-16 13:35

自由操控材料微结构的拓扑变换,是材料科学家们一直以来的梦想追求。因为微结构的基本拓扑结构决定了材料的声、光、电、化学、机械性能,以及热、流体和粒子的传输,材料学家们只需要调控微结构基元的几何形状便可以改变整个材料的属性,从而不需合成便可获得新的材料。

然而,要想实现微结构的拓扑变换并不容易,一方面需要非常精细的局部力场(或相互作用)精确地控制结构的组装,另一方面这种形变和组装往往需要克服很大的结构阻力。虽然已经有研究采用液体溶胀、加热、施加电场等手段可以实现微结构变形 ,但是这些变形从来没有改变过材料的拓扑结构。因此,寻找一种有效的方法改变材料的微结构,尤其是实现拓扑微结构的动态可调,是当前新兴的超材料领域的重要挑战

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近日,来自哈佛大学的一个研究团队找到了动态调控材料拓扑微结构的“钥匙”:滴入一滴液体,便可以将材料的微结构从三角形网格变成了六边形网格,而这一拓扑结构变换仅仅只需要10秒钟!研究成果以“Liquid-induced topological transformations of cellular microstructures”为题,刊登在《Nature》上。其中,文章的通讯作者为世界顶级材料学家哈佛大学教授Joanna Aizenberg李姝聪邓博磊为论文的共同第一作者。

值得一提的是,李姝聪本科毕业于清华大学化学系,现为哈佛大学化学与生物学系在读博士生;邓博磊本科毕业于浙江大学机械工程系,现为哈佛大学John A. Paulson工程与应用科学系在读博士生。令人羡慕的是,李姝聪和邓博磊两人不仅是科研上的合作者,在现实生活中两人还是一对情侣!(敲黑板!)果然,在科研学霸的世界里,最美的爱情,莫过于一起上哈佛,一起携手发Nature。

微结构拓扑变换策略

通常液体在蒸发时,它会在节点处形成半月牙型的气液弯界面,这个界面会产生一种毛细力。一般情况下毛细力非常弱小,不足以让材料结构发生变形。但如果结构非常柔性,就有可能被毛细力变形甚至组装。

利用这个原理,李姝聪和邓博磊两人巧妙地设计了溶剂溶胀和蒸发在分子和微结构两个尺度上产生的耦合热力学和动力学过程,从而首次实现了系统可逆的拓扑微结构变换:1)一方面,将液体施加到微结构上时,会在相互连接的几何结构上形成复杂的弯月面网络,从而产生以每个节点为中心的复杂局部力场。此时,液体蒸发会自然地在每个弯界面形成微小的毛细力,就如同有很多个小机器人在角上“拉扯”,从而提供了比整体力场更精细的控制水平;2)另一方面,利用液体溶胀材料,当材料被溶胀的时候,整体的硬度就会下降很多,结构变得非常柔软。而在材料溶胀的同时,正好也是毛细力形成的时候,这样就保证了毛细力总是作用在一个已经被软化的材料上,从而保证这个毛细力足够组装新的拓扑结构。

图1. 微结构拓扑变换策略

为了验证该策略的可行性,李姝聪和邓博磊采用微结构翻模的方法,基于聚丙烯酸酯液晶弹性体,组装了一块三角形网格的蜂窝微结构(边长100微米,深70微米,图2a)。当滴加一滴丙酮溶液之后,高分子液晶弹性体材料开始溶胀软化,边长,结构失稳。随着溶剂的蒸发,软化的壁面被节点处产生的毛细力两两组装到一起,原本的三角形网格也被重组成了六边形网格(图2b-f)。这一变形过程只需要10秒

Part 2. 如何实现拓扑结构的可逆变换

在这项研究中,李姝聪等人利用一滴溶液将三角形网格的微结构组装成六边形网格,实现了结构的拓扑变化。然而,组装后的结构无论是经过高温,或者泡在液体里很长时间,都能保持六边形构型,表现出了很强的稳定性。

在如此稳定的情况下如何使其再次变回三角形网格结构呢?这成为李姝聪等人面前的另一道难题,

很快,李姝聪想到了利用双组分溶液,即乙醇和二氯甲烷的混合物。当两种液体混合物加入微结构中,一种液体会突然溶胀,就相当于把材料给‘撕开’;此时另外一种液体相当于是作为一种稳定剂,防止前面液体蒸发的时候又把它给组装上。正是这个小小的技巧,让六边形网格能够再次变换回三角形(图2e-f)。

此外,发现通过调整两种溶液的比例,可以精细地控制毛细力(结构尺度)和软化/硬化(分子尺度)之间的动力学作用,从而解锁一系列中间的结构状态(图2g-h)。

图2. 三角形网格组装成六边形并实现可逆变换的实验表征。



Part 3. 创新设计的来源:力学与化学的巧妙联合

这项巧妙的设计是如何得到的呢?

原来,这项研究起源于2018年夏天李姝聪在实验中的一个偶然发现。当时,李姝聪在做另一项课题,在一次失败的试验中她无意间观测到微结构中出现了某种组装现象。她觉得这一现象很有意思,就找到邓博磊一起讨论,力学出身的邓博磊对该现象非常敏感,立即提出了一些假设和想法,然后两人马上开始着手设计新的实验来探索研究结构的组装行为。

其实,微结构拓扑变换的核心就是一个二重尺度作用,即结构尺度(微米尺度)和分子尺度,的策略。其中,结构变形和毛细力的作用是力学问题,而分子尺度的高分子材料和溶液的相互作用材料的硬化软化是化学材料问题。

而这里面所涉及的正是他们二人分别擅长的领域,可谓是强强联合。

Part 4. 研究的亮点和潜在应用

除上述构思巧妙、可逆变换等优点外,该工作的一大亮点是适用于多种高分子材料,并且可以与本身具有环境响应性的材料结合实现多种形变(图3)。“我们的机理其实是需要我们有一个能被溶胀的高分子,然后我们的溶剂能瞬时软化它,又能瞬时硬化,所以它是不局限于某一种特殊的有某种特殊化学性质的高分子,非常多的高分子都能做到这样一件事情。所以对于那些本身有光响应、热响应、湿度响应性的高分子,都可以先用我们的液体给实现一种更复杂的结构,在这个复杂结构之上,会有一个再加一层的形变。”李姝聪说道。

图3. 其他蜂窝微结构的拓扑变形

工作的一个重要的亮点就是实用性,它具有制造简单变换速度快变换稳定高度可重复抗疲劳性强等特点,这些都是工业应用里很重要的条件。文章中展示了一系列拓扑结构变换带来的潜在应用,包括信息的加密存储和读取,对颗粒、气泡的捕获和释放,以及对材料表面弹性、摩擦度、润湿性的调控等(图4)。

图4. 微结构的拓扑变形的部分潜在应用

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