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创新点以煤热解过程中焦油各个馏分和组分绝对质量收率的角度，对比分析了反应气氛和温度对煤热解焦油的馏分分布和组成的影响，从而进一步认识了CH4 气氛对煤中低温热解阶段(400 ~700 ℃) 焦油生成的影响。
1作 者
张君涛1,石润坤1,牛 犇1,胡浩权2,梁生荣1,钟汉斌1
2单 位
1. 西安石油大学 化学化工学院；2. 大连理工大学 化工学院
3研究背景
煤炭是我国主要的一次能源。由于煤的高度复杂性和对煤的认知深度不足,使得煤炭加工利用并不充分。将煤炭进行热解获取初级燃料和化工原料是重要的煤分质高效洁净转化技术。近年来,国内多种中低温煤热解工艺先后进行中试放大或工业化示范,但存在焦油产率低、焦油中重质组分(沸点360℃以上组分)含量高、油尘分离困难等问题。
热解气氛是影响煤热解过程产物分布和组成的重要因素。煤在氢气气氛下热解对焦油产率及其品质的提升有明显作用,且具有显著的脱硫脱氮效果。但煤加氢热解工艺需要氢气作为反应气并且反应压力较高,运行和投资成本高,导致其发展研究仍处于中试阶段。因此,寻找廉价的富氢气体代替纯氢作为反应气,成为煤热解工艺重要的研究方向。
4摘 要富氢气体可调控煤热解产物组成,深入认识这一过程中产物的调控机制可有效促进工艺的优化及其产业化。笔者以淖毛湖固定床反应装置在N2,H2和CH4气氛下,不同温度条件进行煤热解实验,通过对比煤热解反应气氛和温度对焦油产率、焦油的馏分分布和焦油的组成的影响,充分认识CH4气氛对煤中低温热解阶段(400~700℃)焦油产物的影响。结果表明:当煤热解温度高于600℃时,CH4气氛可提高煤热解的焦油产率。在600℃时,CH4气氛下焦油产率略高于N2气氛下的焦油产率。在650℃时,CH4气氛下焦油产率明显高于N2气氛下的焦油产率,低于H2气氛下的焦油产率。模拟蒸馏结果表明煤热解过程中,轻油和萘油的生成集中在450℃以下,洗油和沥青的生成集中在600℃以下, 酚油和蒽油的生成分别集中在500和550℃以下。当温度高于600℃时,CH4气氛有利于蒽油的生成;当温度高于650 ℃时,CH4 气氛有利于焦油中各个馏分的生成,其中轻油和酚油馏分的提高最为显著,轻油的含量高于H2气氛下轻油的含量,而酚油的含量与H2气氛下酚油的含量基本相同。
GC/MS结果表明煤热解过程中,脂肪烃、烯烃、脂类和醇类化合物的生成主要集中在450℃以下,芳烃和酚类化合物的生成主要集中在600℃以下。当温度高于600℃时,CH4气氛有利于酚类和醇类化合物生成;当温度高于650℃时,CH4气氛有利于脂肪烃、芳烃、烯烃、酯类和醇类化合物的生成,其中酚类化合物的含量提高最为显著,但稍低于H气氛下酚类化合物的含量。当温度高于600℃时,CH4可以为煤热解自由基提供氢和CHx自由基,参与到煤热解自由基的稳定和初级挥发分的二次反应。
5部分图片
煤热解固定床反应装置
N2,H2和CH4气氛下煤热解焦油的产率
N2,H2和CH4气氛下煤热解焦油的馏分分布
N2,H2和CH4气氛下煤热解焦油的组成
CH4在煤中低温热解中的作用过程作者简介
张君涛，男，1971年8月出生，甘肃省天水人，博士，教授，硕士生导师。作为第一完成人获陕西省教学成果特等奖、中国石油教育学会高等教育教学成果特等奖、中国石油和化工教育教学成果二等奖各1项，发表学术论文50余篇，获授权发明专利3项、实用新型专利2项，主编出版“十二五”高等教育规划教材1部、专著1部，多次荣获西安石油大学教学质量奖、优秀教师、师德先进个人等称号。
研究方向
石油及煤化工工艺，催化新材料及反应工程研究，传质与分离设备及节能新技术
主要成果
主持开发的常减压蒸馏等多套炼油化工工艺装置的技术标定软件，在多家炼化公司得到了良好应用；改进了当前典型的甲醇双效精馏工艺，提出了更具节能效果的五塔多效甲醇精馏新工艺。系统研究了乙烯齐聚制α-烯烃的多种负载型分子筛催化剂及其多相催化体系，开发了原理简单、技术成熟、脱硫率高、投资较低的催化裂化液化气无碱深度脱硫组合工艺技术。基于相界面更新与调控理论开发的PDV锥形导向浮阀，由于其独特的结构设计，使其具有优异的流动导向性能和传质性能，在石油及煤化工分离过程中得到了广泛而良好的应用。
张君涛,石润坤,牛犇,等. CH4 气氛在煤中低温热解阶段对焦油产率和品质的影响[J]. 煤炭学报,2021,46(1):292-299.
ZHANG Juntao,SHI Runkun,NIU Ben,et al. Effect of CH4 atmosphere on tar yield and quality in coal pyrolysis at low-medium pyrolysis temperature[J]. Journal of China Coal Society,2021,46(1):292-299.
责任编辑：钱小静编辑整理：郭晓炜审核：常 琛
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