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瑞典皇家理工学院《ACS Nano》金属离子如何影响蛋白质纳米纤维形成水凝胶?

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高分子材料科学 2021-03-07 23:32
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【科研摘要】

蛋白质纳米原纤维(PNFs)具有优异机械性能和生物相容性。作为液体悬浮液,PNF经常与其周围环境表现出强烈的相互作用,并形成水凝胶,有各种应用,如生物医学应用,光电材料有机/无机杂化材料,作为制备纳米线的模板。PNF的生长条件可能会影响PNF的形态及其宏观性能。

瑞典皇家理工学院Richard T. Olsson团队近日在《ACS NANO》上发表了“Protein Nanofibrils and Their Hydrogel Formation with Metal Ions”。文中,作者从PNF悬浮胶凝行为和原纤化动力学方面系统地研究了金属离子的作用。对于金属离子的高价态和小离子半径(例如Sn4+),形成水凝胶的金属离子浓度为30 mM,而中间价态和较大离子半径(Co2+,Ni2+,Al3+)导致水凝胶形成的金属离子浓度增大至60 mM,120 mM的Na+才能使PNF水凝胶形成,说明价态越高,离子半径越小,PNFs水凝胶越容易形成。只有存在金属离子时,才能形成水凝胶,凝胶强度取决于金属离子/水/ PNF结构之间的平衡。此外,具有低pKa值的金属离子更容易且更快地形成水凝胶,作者系统地证明了不同金属离子的酸度如何影响PNF的生长。

【主图简析】

图1.在有/无不同金属离子的情况下,PNF生长溶液的外观。从左到右,金属离子的浓度分别为30 mM,60 mM和120 mM。可以在120 mM Al3+,60和120 mM Sn4+以及所有Zr4+浓度中鉴定出固相沉淀。

图4.不同浓度的金属离子(a)30 mM,(b)60 mM和(c)120 mM的储能模量。

图7.(a)在pH 2、90°C下通过ThT荧光测量,金属离子(120 mM下的Na+,Co2+,Al3+和Sn4+)对原纤维形成动力学的影响,(b)具有120 mM金属离子的胶凝数据。

图12.有/无金属离子水凝胶的的冷冻图像及扫描电子微镜(SEM)图像。

【结论】

在PNF水凝胶生长之前添加金属离子是生长的PNF与水解的金属离子和水分子配位的关键因素,这会导致不同的胶凝行为。PNF水凝胶的强度在很大程度上取决于PNF生长过程中存在的金属离子的浓度和pKa值。一价的Na+和K+(pKa约为14)相比,二价Ni2+,Co2+(pKa约为5-11)只能轻微的影响PNF溶液的粘度.只要金属离子的酸度不会导致固相金属氢氧化物/氧化物形成过量沉淀,这种趋势就普遍存在。较低pKa值的金属离子形成的水凝胶,凝胶化过程中形成的PNF的结构网络更强、更致密,形成速率更快,储能模量更高。结果证明水凝胶的性质主要跟金属离子与PNF表面的配位有关,而不是仅与纠缠的PNF网络的存在有关。

参考文献: doi.org/10.1021/acsnano.0c10893

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