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中山大学刘卫教授团队--具有高活性和高稳定性的PtNi纳米框架/ N-掺杂石墨烯气凝胶电催化剂

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石墨烯联盟 2021-03-02 22:27

铂基电催化剂的催化活性和稳定性不高、成本高是其广泛应用的主要障碍。本文通过叔丁醇辅助的结构重构策略,开发了一种具有优异性能的多级多孔PtNi纳米框架/ N-掺杂石墨烯气凝胶(PtNiNF-NGA)电催化剂,用于酸性电解质中甲醇氧化反应(MOR)。

高合金化度调制的电子结构和相应的最佳MOR反应途径,层次孔隙、薄边、富Pt角和NGA的锚定作用的结构优势,使PtNiNF-NGA具有显著的电催化活性和稳定性。PtNiNF-NGA的质量活性和比活性高达1647 mA/mgPt,3.8 mA/cm2,分别是商用Pt/C的5.8和7.8倍。经过2200圈循环伏安测试和5小时连续的计时安培测试后仍表现出非凡的稳定性。本工作对设计高活性、高稳定性的Pt基电催化剂具有重要的启发意义。

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Figure 1 (a,b)不同倍率下PtNiNF-NGA的SEM图像; (c) PtNiNF-NGA的HAADF-STEM显微照片;(d) NGA上单个PtNiNF的HAADF-STEM图像和相应的元素图;单个PtNiNF的(e) TEM显微照片;(f)和(g) HRTEM图像。

Scheme 1. PtNiNF-NGA制备过程的示意图。

Figure 2 (a) 氮掺杂石墨烯气凝胶(NGA),PtNi纳米晶/氮掺杂石墨烯气凝胶(PtNiNC-NGA)和PtNi纳米框架/氮掺杂石墨烯气凝胶(PtNiNF-NGA)的孔径尺寸分布;(b) PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的XRD图谱;(c) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的Pt 4f XPS图谱;(d) Ni 2p的XPS图谱。

Figure 3 PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的X射线在边缘结构附近的吸收(XANES)χ(E)光谱。

Figure 4 (a) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA在0.1 M HClO4和1 M甲醇混合溶液中的循环伏安图;(b) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA电催化甲醇氧化的质量活性和比活性;(c) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA 在0.56 V恒电位下的计时安培曲线;(d) PtNiNF-NGA 在0.56 V恒电位下连续工作5小时的计时安培曲线。

Figure 5在Pt (111) 表面发生甲醇氧化的自由能图。

相关研究成果于2021年由中山大学刘卫教授团队,发表在Angew.Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202015679) 上。原文:Robust PtNi Nanoframe/N-doped Graphene Aerogel Electrocatalyst with Both High Activity and Stability。

文章来源:公众号【石墨烯杂志】

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