有人的地方就有江湖，金庸先生笔下的江湖里有“倚天屠龙威震武林”，还有“天下五绝华山论剑”。在科研界的江湖里，JACS (Journal of the American Chemical Society)和Angew (Angewandte Chemie) 绝对能够算得上是化学领域期刊中的“倚天屠龙”，而AM (Advanced Materials) 则是材料领域期刊中数一数二的明星刊物。此三大期刊如此多娇，引无数科研人尽折腰，发表在这三大期刊上的工作的质量和新颖性都是有目共睹的，真可谓是群雄荟聚。因此每一期发表在这三大期刊上的论文都会受到全世界科研工作者的关注，在三大期刊中被引用次数最多的论文更可以在一定程度上表明当前科研领域中的热门方向。那么接下来我们看看在过去的一年中，登上了三大期刊的被引次数之巅的文章有哪些呢？（注：本文所有统计数据与被引用次数均基于Web of science检索）
【JACS】
JACS在2020年的总发文量为2544篇，与2019年的2559篇基本持平，观察过去十年的发文量，JACS一直非常稳定，发文量不但没有增加，甚至还有所减少，真是科研期刊中的一股清流，只能感叹一句“JACS真的很严格”。在发文地区方面，2020年发文量最多的国家/地区是美国，中国屈居其后，但是我们发现在被引次数前十的文章中，第一通讯单位来自中国的文章达到了七篇，可以说国家科研实力的增强是有目共睹的。
在发文领域上，从下面的被引次数前十文章的关键词词云可以看出，2020年JACS上报道热点主要包括催化（电催化、催化还原、单原子催化等）和太阳能电池等，这也是目前科研界的热门研究领域。
由于篇幅受限，下面我们对2020年JACS被引次数前五的文章进行解析，以供大家参考。
(1) 层状杂化金属-卤化物钙钛矿中卤素取代的苄基铵的晶体对称性破坏控制
具有非中心对称晶体结构的层状杂化金属-卤化物钙钛矿预计具有由Rashba效应所产生的自旋选择性谱带分裂。因此，制造具有确定的晶体对称性的金属-卤化物钙钛矿以控制其电子状态下的自旋分裂显得非常重要。此文中，来自英国剑桥大学的Tanja Schmitt和Felix Deschler等人报告了卤素对位取代基对苄基铵碘化铅钙钛矿 (4-XC6H4CH2NH3)2PbI4 (X = H, F, Cl, Br) 的晶体结构的影响。作者使用X射线衍射和二次谐波生成研究了单晶和薄膜样品的结构和对称性。研究结果表明引入卤素原子降低了晶体对称性，使得氯和溴取代的结构是非中心对称的。这种差异可以归因于有机分子之间的分子间相互作用。作者计算了电子能带结构并实现了对Rashba分裂的良好控制。此文的结果提出了一种简便的方法，来定制具有自旋电子学和非线性光学应用潜力的混合层状金属-卤化物钙钛矿。
Control of Crystal Symmetry Breaking with Halogen-Substituted Benzylammonium in Layered Hybrid Metal-Halide Perovskites.J.Am. Chem. Soc.2020, 142, 11, 5060–5067. DOI: 10.1021/jacs.9b11809
https:// pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b11809
(2) 在甲基化的聚合物供体和溴代受体之间的零最高占据分子轨道偏移处具有高效空穴转移的高效聚合物太阳能电池
对于高性能聚合物太阳能电池 (PSCs)来说，在供体和受体之间的小前沿分子轨道偏移处实现有效的电荷转移至关重要。此文中，来自中国科学院和苏州大学的李永舫院士等人合成了一种全新的宽带隙聚合物供体PTQ11和一种全新的低带隙受体TPT10，并报告了基于PTQ11-TPT10且具有零HOMO（最高占据分子轨道）偏移 (ΔEHOMO(D-A))的高功率转换效率(PCE)的PSC (PCE = 16.32％)。TPT10是Y6的单溴取代衍生物，并且比Y6相比，其最低未占据分子轨道能级 (ELUMO)上移了-3.99 eV，最高占据分子轨道能级 EHOMO的上移了-5.52 eV。PTQ11是低成本聚合物供体PTQ10的衍生物，在其喹恶啉基上带有甲基取代基，与PTQ10相比，其EHOMO上移-5.52 eV，分子结晶更强，空穴传输能力更好。基于PTQ11-TPT10的PSC显示出高效率的激子解离和空穴转移，因此，尽管供体PTQ11和受体TPT10之间的ΔEHOMO(D-A)值为零，它仍显示出高PCE (16.32％)和较高Voc (0.88 V)，Jsc为24.79 mA·cm-2， FF高达74.8％，16.32％的PCE也是PSCs中效率最高的之一。结果证明了具有零ΔEHOMO(D-A)的PSCs实现高效空穴传输和高效率的可行性，这对于理解PSCs的电荷转移过程和实现高PCE具有很高的价值。
High Efficiency Polymer Solar Cells with Efficient Hole Transfer at Zero Highest Occupied Molecular Orbital Offset between Methylated Polymer Donor and Brominated Acceptor.J.Am. Chem. Soc.2020, 142, 13, 1465-1474. DOI: 10.1021/jacs.9b09939
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b09939
(3) 通过几何和电子工程促进单个铁活性位的氧还原：氮磷双配位
原子级别分散的过渡金属活性位点已成为最重要的研究领域之一，因为它们在催化方面表现出非常好的性能，并有潜力成为基础认识的理想模型。然而，制备和确定此类活性位点仍然是一个挑战。通过采用新的杂原子，例如P和S，来实现碳和氮配位的金属位点 (M-N-C，M = Fe，Co，Ni，Mn，Cu等)的结构工程仍然具有挑战性。此文中，来自南昌大学的袁凯和陈义旺、华中师范大学的邱明和上海交通大学的庄小东等人使用尖端技术开发并确定了嵌入氮磷双配位铁活性位点(Fe-N / P-C)的碳纳米片。实验和理论计算结果均表明，氮和磷双配位铁位点有利于氧中间体吸附/解吸，从而加快了反应动力学，并展现出良好的催化氧还原活性。这项工作不仅为制备明确的单原子活性位点以提高催化性能提供了有效的方法，而且为识别双配位的单金属原子位点铺平了道路。
Boosting Oxygen Reduction of Single Iron Active Sites via Geometric and Electronic Engineering: Nitrogen and Phosphorus Dual Coordination.J.Am. Chem. Soc.2020, 142, 5, 2404-2412. DOI: 10.1021/jacs.9b11852
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11852
(4) 通过原子分散的双原子催化剂应对电催化剂对氮还原反应在活性和选择性上的挑战
用于固氮的高效催化剂的开发正在变得越来越重要，但用于解决活性和选择性问题（尤其是用于电化学氮还原反应(NRR)）的稳定设计标准的缺乏，使其仍然具有挑战性。本文中，来自南京理工大学的张胜利，波多黎各大学的Chen Zhongfang和北京化工大学的黄世平等人通过大规模密度泛函理论 (DFT)计算报告了一种基于描述符的设计原理，以探索二维(2D) 双原子催化剂 (BACs)，即二维扩展的酞菁 (M2-Pc或MM'-Pc) 支持下的金属二聚体，在酸性NRR下的更大组成空间。作者对同核 (M2-Pc)和异核 (MM'-Pc) BACs进行了采样，并通过使用N2H*吸附能作为活性描述符构建了BACs的活性图，这将有希望的催化剂候选物的数量从900多种减少到了小于100种。此策略使研究者能够轻松地识别3个同核BACs和28个异核BACs，这可能会打破金属基活性基准，朝着更有效的NRR迈进。特别是，使用H*和N2H*的自由能差作为选择性描述符，作者筛选出了五个体系，包括Ti2-Pc, V2-Pc, TiV-Pc, VCr-Pc和VTa-Pc，均显示出强大的抑制竞争性析氢反应(HER)的能力，其分别极限电势为-0.75, -0.39, -0.74, -0.85和-0.47 V。这项工作不仅拓宽了发现更有效的固氮BACs的可能性，而且为合理设计NRR电催化剂提供了可行的策略，并为快速筛选和设计NRR和其他电化学反应的有效BACs铺平了道路。
Tackling the Activity and Selectivity Challenges of Electrocatalysts toward the Nitrogen Reduction Reaction via Atomically Dispersed Biatom Catalysts.J.Am. Chem. Soc.2020, 142, 12, 5709–5721. DOI: 10.1021/jacs.9b13349
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13349
(5) 在基于Dy(III)的光致变色复合物中操纵单分子磁体开/关行为
利用室温的光致变色和光磁性来诱导单分子磁体(SMM)的行为在光学开关和磁存储器中具有潜在的应用，并且在开发新的体相磁体方面仍然是巨大的挑战。此文中，来自青岛大学的王国明教授等人，通过溶剂热反应合成了一系列的链络合物[Ln3(H-HEDP)3(H2-HEDP)3]·2H3-TPT·H4-HEDP·10H2O (QDU-1; Ln = Dy(QDU-1(Dy)), Gd (QDU-1(Gd))和Y (QDU-1(Y))。所有的化合物在室温下通过紫外光照射表现出可逆的光致变色和光磁行为，这是由光生自由基通过光致电子转移(PET)机理引起的。更重要的是，PET过程在Dy (III) 同类物的磁相互作用中引起了显著变化。在Dy (III)离子与光生O•自由基之间观察到了强铁磁耦合，从而表现出明显缓慢磁弛豫现象。这项工作首次在镧系配合物材料中观察到可逆的室温光致变色和光磁耦合现象。这项工作通过室温光照实现了自由基驱动单分子磁体的开/关行为，为构建光诱导单分子磁体提供了新的策略。
Manipulating On/Off Single-Molecule Magnet Behavior in a Dy(III)-Based Photochromic Complex.J.Am. Chem. Soc.2020, 142, 5, 2682–2689. DOI: 10.1021/jacs.9b13461
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b13461
【Angew】
Angew在2020年的总发文量为3683篇，较2019年的3346篇有所上涨。从过去十年的发文量来看，Angew的发文量稳中有升，近年来高质量高水平的工作越来越多，估计Angew的编辑们也是纠结万分，最后做出了成年人的选择，那就是“我全都要”。在发文地区方面，2020年发文量最多的国家/地区是中国，达到了第二名美国发文量的两倍，而在被引次数前十的文章中，通讯单位来自中国的文章同样达到了七篇，中国学者在JACS和Angew的2020年被引用次数前十榜上可谓是遥遥领先，不同于JACS的是，Angew被引次数榜排名前列的文章以综述为主。
在发文领域上，从下面的被引次数前十文章的关键词词云不难看出单原子催化和MOF是当前的“爆款”，特别是单原子催化近年火热程度非同一般。由于篇幅受限，下面我们仅对2020年Angew被引次数前五的文章进行解析，以供大家参考。
(1) 机械化学合成
通过研磨或其他类型的机械作用进行的机械化学无溶剂反应已成为溶液化学的可行替代方法。机械化学不仅提供了消除大量使用溶剂的可能性，并减少了废物的产生，而且还开辟了通往具有在溶液中无法实现的合成策略，反应和以前无法获得的分子的不同反应环境的大门。此文中，来自加拿大麦吉尔大学的Tomislav Friscic等人通过提供球磨法用于基于共价键和配位键形成分子和材料的最新进展的剖视图，检验了机械化学在化学和材料合成中的潜力。在这篇综述中，作者重点关注机械化学在合成分子和材料（包括配位，超分子和共价结构）方面的令人兴奋的前景，简要概述了当下的主流技术，并重点介绍了一些基础研究。
Mechanochemistry for Synthesis.Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 1018–1029. DOI: 10.1002/anie.201906755
https://doi.org/10.1002/anie.201906755
(2) 有机合成中的持久自由基效应
自由基耦合几乎都是接近于扩散控制的过程。因此，两个不同基团的选择性交叉耦合具有挑战性，并且不是合成上有价值的转化。但是，如果自由基的寿命不同，并且它们的生成速度相同，则交叉耦合将成为主要过程。这种高的交叉选择性基于一种被称为持久自由基效应 (PRE)的动力学现象。在此文中，来自中国科学院福建物质结构研究所和德国明斯特大学Armido Studer教授等人提供了一种由简单模型系统的仿真支持的对PRE的解释。在自由基的寿命范围内讨论了它们的稳定性，并概述了合成中PRE介导的自由基-自由基耦合的各种实例。结果表明，PRE不限于持久性基团与瞬态基团的耦合。如果一个耦合自由基的寿命比另一种瞬变自由基的寿命长，则PRE起作用并获得高的交叉选择性。该发现扩展了PRE介导的自由基化学的范围。这篇综述分为两个部分，即持久性或寿命更长的有机自由基的耦合和 “自由基-金属交叉反应”，并且讨论了以金属为中心的自由基物种，以及更普遍地能够与自由基发生反应的更长寿的过渡金属络合物，这一领域近来得到了蓬勃发展。
The Persistent Radical Effect in Organic Synthesis.Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59,74–108. DOI: 10.1002/anie.201903726
https://doi.org/10.1002/anie.201903726
(3) 当纳米酶遇见单原子催化
因为在低成本，高活性和良好稳定性方面的巨大优势，人工合成的纳米酶作为具有类酶活性的纳米材料已被广泛研究。纳米酶的复杂结构和组成使得人们开始在原子尺度上对其催化位点进行广泛研究，并深入了解所发生的生物催化作用。以原子分散的活性位为特征的单原子催化剂 (SACs)为模仿金属蛋白酶以及弥合天然酶和纳米酶之间的鸿沟提供了机会。在此文中，来自华盛顿州立大学的林跃河教授和华中师范大学的朱成周教授等人说明了纳米酶的独特特性，并讨论了单原子催化剂在合成，表征和应用方面的最新进展。随后，作者概述了单原子纳米酶取得的进展，并讨论了它们在传感，有机污染物降解以及治疗作用中的应用。最后，作者提出了纳米酶和单原子催化剂成功结合所面临的主要挑战和机遇。
When Nanozymes Meet Single-Atom Catalysis.Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59,2565 –2576. DOI: 10.1002/anie.201905645
https://doi.org/10.1002/anie.201905645
(4) 获得高性能低成本双离子电池的策略
基于摇椅理论的锂离子电池 (LIBs)已广泛应用于消费电子产品和电动汽车 (EVs)，以解决当今世界范围内化石燃料的枯竭和环境污染问题。但是，由于电动汽车商业化和电网大规模储能站对LIBs的需求空前增长，以及锂和钴的短缺，导致成本不断增长，从而推动了低成本可充电电池系统的开发。阳离子和阴离子都参与电化学氧化还原反应的双离子电池(DIBs)，由于其高工作电压，出色的安全性，可满足商业应用的低成本以及与传统的摇椅式LIBs相比更好的环境友好性而成为最有希望的候选者之一。但是，DIBs目前仅处于基础研究阶段，需要付出大量努力才能进一步提高其能量密度和循环寿命。此文中，来自清华大学 清华-伯克利深圳学院的成会明院士等人回顾了DIBs的发展历史和现状，并讨论了DIBs涉及的反应动力学，包括阴极的各种阴离子嵌入机理，以及阳极的反应（包括嵌入和合金化），以探索获得有前景的高性能低成本DIBs的策略。
Strategies towards Low-Cost Dual-Ion Batteries with High Performance.Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 3802–3832. DOI: 10.1002/anie.201814294
https://doi.org/10.1002/anie.201814294
(5) 具有多结合位点的混合金属有机框架用于高效C2H2/CO2分离
由于C2H2/CO2在物理性质和分子大小上的相似性，因此其分离特别具有挑战性。在本文中，来自德克萨斯大学圣安东尼奥分校的陈邦林教授等人报告了具有多个功能位点和紧凑的约为4.0 Å的C2H2/CO2分离一维通道的混合金属有机骨架 (M'MOF), [Fe(pyz)Ni(CN)4] (FeNi-M'MOF, pyz = pyrazine)。该MOF不仅显示出133 cm3 cm-3的大C2H2吸收量，而且在环境条件下具有达到24的极好C2H2/CO2选择性，C2H2的捕获量为第二高，达到了4.54 mol L-1，超过大多数以前的基准材料。该材料的分离性能是由π-π堆积以及C2H2分子与FeNi-M'MOF的结合位点之间的多个分子间相互作用驱动的。这种材料可以在室温下简单合成并且是水稳定的，突出表明了FeNi-M'MOF是用于C2H2/CO2分离的有前途的材料。
Mixed Metal-Organic Framework with Multiple Binding Sites for Efficient C2H2/CO2 Separation.Angew. Chem. Int. Ed.2020, 59, 4396-4400. DOI: 10.1002/anie.202000323
https://doi.org/10.1002/anie.202000323
【Advanced Materials】
Advanced Materials (AM)在2020年的总发文量为1448篇，较2019年的1579篇有所减少，看来过去一年的疫情对材料人们的科研工作还是产生了一些影响。从过去十年的发文量来看，AM的发文量先是大幅上涨，近两年保持稳定的态势。在发文地区方面，2020年发文量最多的国家/地区依然是中国，依然达到了第二名美国发文量的两倍左右，而在被引次数前十的文章中，第一通讯单位来自中国的文章达到了惊人的九篇，中国学者几乎垄断了AM在2020年的被引用次数榜。
在发文领域上，从下面的被引次数前十文章的关键词词云可以发现太阳能电池、MOF和催化是研究者关注的热点，与Angew和JACS的结果类似。由于篇幅受限，下面我们仅对2020年AM被引次数前五的文章进行解析，以供大家参考。
(1) 单结有机光伏电池效率接近18％
优化有机光伏(OPV)材料的分子结构是提高功率转换效率(PCE)的最有效方法之一。对于具有特定共轭骨架的的出色分子系统，微调烷基链对于充分开发其光伏潜力具有重要意义。此文中，来自中科院化学研究所侯剑辉，姚惠峰等人对BTP-4Cl-BO(Y6衍生物)的氯化非富勒烯受体(NFA)进行了烷基链的优化，并在OPV电池中获得了令人印象深刻的光伏参数。为了获得更多有序的分子间堆积，在BTP-eC11的边缘将正十一烷基缩短为n-壬基和n-庚基，从而合成了BTP-eC9和BTP-eC7的NFA。BTP-eC7的溶解度相对较差，因此限制了其在器件制造中的应用。幸运的是，BTP-eC9具有良好的溶解性，并且同时具有比BTP-eC11更高的电子传输性能。值得注意的是，由于同时提高了短路电流密度和填充因子，基于BTP-eC9的单结OPV电池记录的最大PCE为17.8％，认证值为17.3％。该研究表明，最小化烷基链以获得合适的溶解度和增强的分子间堆积具有进一步改善其光电性能的巨大潜力。
Single-Junction Organic Photovoltaic Cells with Approaching 18% Efficiency.Adv. Mater.2020, 32, 1908205. DOI: 10.1002/adma.201908205
https://doi.org/10.1002/adma.201908205
(2) 自支撑过渡金属基电催化剂用于析氢(HER)/析氧(OER)反应
电解水是一种可持续发展的氢能转化，存储和运输技术。在电解水的可扩展应用中，寻找具有高活性和耐久性的地球上丰富的析氢(HER)/析氧(OER)反应电催化剂来替代贵金属基催化剂至关重要。与传统的粉末涂层形式相比，自支撑电极结构具有更高的吸引力，因为它具有更好的反应动力学和稳定性。此文中，来自南开大学的程方益研究员等人综述了基于过渡金属的HER/OER电催化材料的最新进展，包括硫属化物，磷化物，碳化物，氮化物，合金，磷酸盐，氧化物，氢氧化物和羟基氧化物。其中重点介绍了自支撑电极，总结了其在结构设计，可控合成，机理理解，性能增强策略的最新进展；最后还讨论了自支撑电催化剂进一步发展的挑战和未来前景。
Self-Supported Transition-Metal-Based Electrocatalysts for Hydrogen and Oxygen Evolution.Adv. Mater.2020, 32, 1806326. DOI: 10.1002/adma.201806326
https://doi.org/10.1002/adma.201806326
(3) 石墨炔衍生物作为二元有机太阳能电池的多功能固体添加剂
有机太阳能电池 (OSCs)中混合氟化膜的形态调整是提高器件效率的关键方法。在各种策略中，固体添加剂是实现形态调整的一种简单而新颖的方法。但是，据报道很少有固体添加剂能够满足这种期望。此文中，来自中国科学院的酒同钢、 李玉良和来自华盛顿大学的Ke Gao教授等人首次成功地将氯功能化的石墨炔 (GCl)用作多功能固体添加剂，以微调其形态，并首次提高了器件效率和生产率。与对照组的15.6％效率相比，基于GCI的器件获得了创纪录的17.3％效率，认证效率为17.1％，并且同时获得了增大的短路电流(Jsc)和填充系数(FF)，是目前最先进的二元有机太阳能电池。膜吸收的红移，增强的结晶度，显着的相分离，改善的迁移率和降低的电荷重组协同作用是Jsc和FF升高的原因。此外，由于GCI具有非挥发性，因此添加GCl可以大大减少批次间的差异，从而有利于批量生产。所有这些结果证实了GCI在提高器件性能方面的功效，显示了其作为多功能固体添加剂在OSCs领域中的有希望的应用。
Graphdiyne Derivative as Multifunctional Solid Additive in Binary Organic Solar Cells with 17.3% Efficiency and High Reproductivity.Adv. Mater.2020, 32, 1907604. DOI: 10.1002/adma.201907604
https://doi.org/10.1002/adma.201907604
(4) 基于多中心金属-有机框架的比率荧光传感器
具有多个发射中心的金属-有机框架 (MOFs)由于其对多种目标功能物种的高灵敏度和高选择性而成为比率传感器的选择。吸光基团与发射中心之间以及不同发射中心之间的能量转移是合理设计和合成基于MOFs的比率传感器的关键。吸光基团和发射中心的能级之间的良好匹配是基于MOFs的传感器表现出多种发射的先决条件，而基于MOFs的传感器与目标物种的传感器之间的良好匹配可以提高灵敏度和选择性，但要通过合成获得这种匹配具有很高的挑战性。具有多个发射中心的MOFs可以通过将具有多个镧系元素中心、有机发光体、染料、碳点和其他此类发射基团的MOFs功能化来生产。此文中，来自南开大学的程鹏教授团队总结了具有多个发射中心的MOFs合成策略的最新进展及其在溶液条件下（包括pH值，离子、有机分子和生物分子浓度）的比率传感器中的应用以及的相关传感机制。
Multicenter Metal-Organic Framework-Based Ratiometric Fluorescent Sensors.Adv. Mater.2020, 32, 1805871. DOI: 10.1002/adma.201805871
https://doi.org/10.1002/adma.201805871
(5) 受自然启发的新兴手性液晶纳米结构：从分子自组装到DNA中间相和纳米胶体
液晶 (LCs)在生物中无处不在，其手性是某些植物组织，蟹的角质层，甲虫，节肢动物及其他生物中的优雅独特的特征。从自然界中汲取灵感，研究人员最近投入了巨大的努力来开发具有自组装纳米结构的手性液晶材料，并探索它们在从动态光子学到能源和安全问题等各个领域的潜在应用。此文中，来自肯特州立大学的李全教授等人综述了目前最前沿的新兴的手性液晶纳米结构材料及其技术应用。首先，作者概述了手性液晶体系结构在各种生物系统中的重要性，随后展示了不同手性液晶系统的最新重大进展，包括热致液晶（胆甾醇液晶，立方蓝相，非手性弯曲核液晶等）和溶致液晶（DNA液晶，纳米纤维素液晶和氧化石墨烯液晶），最后回顾总结了这些先进的功能性软材料的前景、机遇、挑战以及可能的应用。
Nature-Inspired Emerging Chiral Liquid Crystal Nanostructures: From Molecular Self-Assembly to DNA Mesophase and Nanocolloids.Adv. Mater.2020, 32, 1801335. DOI: 10.1002/adma.201801335
https://doi.org/10.1002/adma.201801335
【写在最后】
通过总结2020年JACS, Angew和AM三大期刊的发文情况以及被引次数排行，我们发现中国学者无论在数量还是质量上都取得了亮眼的成绩。从被引次数榜排名前列论文的关键词，我们发现太阳能电池、电催化和MOF这些老牌领域依旧火热，新兴领域中单原子催化则正越来越成为焦点。最后祝每一位科研人都能登上三大刊，在科研江湖留下属于自己的传说。
本文由踏浪供稿。
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