TOP小编统计后发现，2024年1月~9月清华大学化学系已发表4篇Nature/Science论文。值得注意的是，清华大学化学系的4篇论文均为第一完成单位。
第一篇：王泉明课题组创造金属团簇在近红外区发光量子产率新纪录
2024年1月18日，清华大学王泉明教授、中国科大周蒙教授为论文的共同通讯作者在全球顶级科学期刊《Science》发表了题为“Near-unity NIR phosphorescent quantum yield from a room-temperature solvated metal nanocluster”的论文。清华大学博士研究生史宛琪和中国科大合肥微尺度物质国家研究中心硕士研究生曾琳琳为该文共同第一作者。清华大学为本文第一完成单位。
科研团队在溶液中实现了金属团簇>99%量子产率的近红外发光，并揭示了其三重态发光机制，解决了这一方向的难题。
图1: 质谱。
图2 Au22和Au16Cu6的分子结构以及Au16Cu6的结构解析
图3 Au22和Au16Cu6的吸收光谱以及TD-DFT计算
图4 Au22和Au16Cu6在二氯甲烷中的发光性能
图5 Au22和Au16Cu6在的超快激发态动力学研究
第二篇：王朝课题组开发出具有超大可逆双轴面应变的超弹性水凝胶
2024年3月28日，清华大学化学系王朝副教授为论文的唯一通讯作者在全球顶级科学期刊《Science》发表了题为“A hyperelastic hydrogel with an ultralarge reversible biaxial strain”的论文。清华大学化学系2019级博士生陈莉莉为该论文的第一作者。清华大学为本文第一完成单位。
研究通过调控聚电解质的疏水相互作用与静电相互作用的平衡，最终得到了具有串珠链构象的水凝胶材料，实现了可逆双轴面应变高达10000%的超弹性水凝胶，并通过原子力显微镜（AFM）、冷冻电镜（cryo-TEM）和原位小角X射线散射（in situ SAXS）等手段对水凝胶的新结构与新机理进行了深入探究。
图1.含有串珠结构的水凝胶。（A）串珠链（PNC）模型，蜷曲链（CC）和自由连接链（FJC）模型。a是一个小球的直径，N是每个链模型中小球的数量。（B）含有PNC的水凝胶网络。（C）沉积在云母片上的聚电解质的AFM图像。（D）AETC-25水凝胶的冷冻电镜图像。（E）AETC-25水凝胶的2D SAXS图像。（F）AETC-25水凝胶的1D SAXS曲线
图2.可逆双轴面应变高达10000%的超弹性水凝胶
图3. 通过原位SAXS表征串珠结构的高度可逆性
第三篇：刘强课题组在手性识别与不对称催化领域取得新进展
2024年3月28日，清华大学化学系刘强副教授和重庆大学/郑州大学蓝宇教授为共同通讯在全球顶级科学期刊《Nature》发表了题为“Asymmetric hydrogenation of ketimines with minimally different alkyl groups”的论文。清华大学化学系2019级博士生王明扬和2021级博士生刘昊为论文共同第一作者。清华大学为本文第一完成单位。
刘强课题组长期致力于开发高活性、高选择性的丰产金属氢催化体系及其合成应用。近年来，他们发展了基于协同效应的阴离子金属氢中间体催化转化新模式，展现出优异的反应活性和立体选择性。他们首次分离并表征了具有催化活性的胺基阴离子金属氢中间体，并发现此类新型中间体在惰性底物的催化氢化反应中展现出明显优于传统中性金属氢中间体的反应活性。在此前期工作基础上，并受到自然界中酶的精细限域结构及其与反应物之间多重次级相互作用的启发，最近他们设计了一类结构明确的手性丰产金属锰催化剂。此项研究不仅为高效手性催化剂的设计提供了新思路，也为在不对称催化反应中实现极具挑战性的手性识别提供了有益的参考。
微小差异烷基取代基之间的手性识别：存在的挑战及催化剂设计
第四篇：徐江飞等发现自由基介导的点击-剪切反应
2024年9月20日，清华大学化学系徐江飞副研究员为论文的唯一通讯作者在全球顶级科学期刊《Science》发表了题为“Radical-mediated click-clip reactions”的论文。清华大学化学系2019级博士生陈莉莉为该论文的第一作者。清华大学为本文第一完成单位。
研究团队基于硫亚胺的成键和断键，建立了吩噻嗪和胺之间的点击-剪切反应（见图）。吩噻嗪衍生物和一系列伯胺/仲胺在N-溴代琥珀酰亚胺氧化条件下可定量地生成硫亚胺，该反应在乙腈和水的混合溶剂中进行，在室温、空气环境中数分钟即可完成，对常见官能团具有较好的兼容性。点击反应制备的硫亚胺化合物可在380nm光照条件下发生剪切反应，硫亚胺键断裂继而定量转化为吩噻嗪和质子化的胺。机理研究表明，成键反应和断键反应均经由关键的吩噻嗪自由基阳离子中间体进行。这一自由基介导的点击-剪切反应可用于单氨基取代α-环糊精上氨基位点的可逆修饰，以及通过界面聚合构筑可解聚的聚合物，展现了反应的良好选择性和高效率。研究团队推测，一方面吩噻嗪自由基较高的活性使反应得以快速、定量转化，另一方面吩噻嗪自由基的持久自由基性质使得反应兼具较好的稳健性。因此，持久性自由基在构建点击-剪切反应中的巨大潜力值得进一步探索。
自由基介导的点击-剪切反应
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