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在电化学水分解过程中,析氧反应(OER)是对效率影响最大的重要步骤之一,主要是由于阳极侧使用的材料具有高过电位。在这里,我们提出了一种简单的两步表面改性的通用奥氏体不锈钢(SS 304),由地球丰富的金属Fe, Cr和Ni组成。这种改性极有可能是薄多孔氧化层,它在强碱性介质中显著改善了水的氧化性能。此外,由不锈钢的两步表面处理形成的氧化层提供了稳定的外层。在碱性环境中,它是惰性的,在2000个CV循环和24 h的时间电位测试后,它的OER性能保持一致。这种电解槽,特别是表面处理的不锈钢,可能会改变游戏规则,为碱性水电解槽系统创造高效和负担得起的催化剂。它提供了具有比较电催化能力的经济高效的解决方案。它的生产可以扩大规模以广泛使用。

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奥氏体不锈钢(ss304)表面氧化(阳极氧化)工艺示意图。步骤1:含10 vol % HClO4的乙二醇作为电解液,在40 V电压下施加5 min。步骤2:继步骤1之后,在含0.1 mol dm-3 NH4F和0.1 mol dm-3 H2O的乙二醇电解液中,在80 V恒电压下进行阳极氧化实验30 min。

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两步表面处理SS的结构表征。(A, B)裸露SS和表面处理SS样品的XRD图谱。(C, D)两步法表面处理SS的低倍和高倍SEM图像。(E, F)两步法制备样品的截面视图SEM图像。(G, H) Fe2O3相的高分辨率TEM图像和相应的FFT图。(I-N) EDX元素图显示了两步表面处理的SS样品表面上Fe, Cr, Ni和O的分布。

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裸SS和两步表面处理SS电极的XPS表征。(A)测量光谱。(B) Cr 2p, (C) Fe 2p, (D) Ni 2p, (E)O 1s, (F)与裸SS的原子百分率。

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电催化水氧化裸SS和表面处理的SS电极在1 M KOH。(A)两步表面处理的SS (SS-1&2)在5 mV s-1扫描速率下的红外校正偏振曲线,与裸SS、SS-1、SS-2和IrO2/NF进行比较。(B)电流密度为10、20、50和100 mA cm-2时所需过电位,并附有相应的误差条。(C)两步表面处理的SS电极的循环伏安图。(D)相应电极的极化曲线导出的Tafel斜率。(E)各电极的奈奎斯特图。(F)扫描速率与裸SS和表面处理SS双层充电电流差的关系图。

稳定性和电催化后水氧化研究。(A)两步表面氧化SS电极在1 M KOH条件下,恒电流密度为20 mA cm-2, 24h时电位测定曲线。插图:SS-1和SS- 2电极进行2000次CV循环前后的极化曲线。(B) CP测试研究后SS-1&2电极的SEM图像。(C - F)经24h CP测试后两步表面氧化SS电极的XPS光谱:(C) Cr 2p, (D) Fe 2p, (E) Ni 2p, (F) O 1s。

电化学引发析氧(OER)和相应的析氢反应(HER)是环境可持续能源生产的关键。在这里,我们展示了一种简单的方法来改进现成的和负担得起的不锈钢,把它变成一个高活性的,独立的氧气电极。这是通过两步工艺实现的,在SS表面形成多孔阳极外层,与未经处理的SS相比,Ni2+和氧化铁增强了对OER的催化活性。两步表面处理的SS在电流密度为10、20、50和100 mA cm-2时表现出322、3449、393和454 mV的过电位。此外,其Tafel斜率最小为85.53 mV / dec-1,表明两步表面处理的SS表面容易发生析氧反应动力学,具有较长的耐久性。XPS分析表明,表面氧化的SS样品表面形成了Ni和Fe - Cr氧化物薄膜,没有金属Fe、Cr或Ni峰。通过提出的表面活化策略和由此产生的OER性能,不锈钢电极可以用于新的增值应用,这对于帮助发展资源可持续和环境友好型社会至关重要。

Self-Ordered Anodic Porous Oxide Layers as a High Performance Electrocatalyst for Water Oxidation | ACS Applied Energy Materials

https://doi.org/10.1021/acsaem.4c00305