质子交换膜水电解(PEMWE)的可持续发展需要在保持良好的析氧反应(OER)的催化活性和稳定性的同时大幅降低Ir。本文通过简单的工艺合成了具有丰富氧空位的高表面积Ta2O5，然后将IrRuOx锚定在Ta2O5载体上(IrRuOx/Ta2O5)。IrRuOx和Ta2O5协同作用，为酸性OER提供了良好的催化性能。在0.3 mgIr cm - 2时，IrRuOx/Ta2O5只需要235 mV的过电位就能在酸性半电池中提供10 mA cm - 2，在PEM水电解槽中只需要1.91 V的过电位就能提供2 A cm - 2。表征结果表明，在RuOx中掺入Ir可显著提高其稳定性和电化学活性表面积。在IrRuOx/Ta2O5中，IrRuOx通过更富电子的Ir与Ta2O5相互作用，表明催化剂和载体之间有很强的协同作用。金属氧化物载体的使用改善了催化剂的分散，优化了电子结构，促进了质量传输，并稳定了活性位点。这项工作表明，将Ir与更便宜的Ru复合，并将催化剂纳米颗粒锚定在无铂族金属(PGM)的金属氧化物载体上，是减少Ir负载并实现活性-稳定性权衡的最有前途的策略之一。这样的策略可以为其他储能和传统工艺的未来催化剂设计带来好处。
Ta2O5和IrRuOx/Ta2O5的合成工艺。
(A) Ta2O5和Ta2O5-C的XRD谱图比较。(B) Ta2O5、IrOx/Ta2O5、RuOx/Ta2O5、IrRuOx/Ta2O5的XRD谱图比较。(C) Ta2O5的TEM图像和(C) HRTEM图像。(D) IrRuOx/Ta2O5的TEM和HRTEM图像。
(A)所选区域进行EDS的TEM图像。(B)所有元素重叠的元素映射图。(a) Ta， (b) Ir， (c) Ru， (d) O的单元素映射。
(A) N2吸附-解吸等温线和(B)所得样品的孔径分布。(C)研究样品的EPR光谱。(D)研究样品的XPS全谱，(E)反卷积Ta 4f， (F)反卷积Ir 4f， (G)反卷积Ru 3p， (H)反卷积O 1s谱。
(A) Ta l3边缘XANES光谱。(B) IrRuOx/Ta2O5， (C)标准Ta2O5， (D) Ta箔的FT-EXAFS光谱。(E) IrRuOx/Ta2O5， (F)标准Ta2O5和(G) Ta箔的WT-EXAFS光谱。
样品在(A) 0.4 mg cm−2和(B) 4 mg cm−2条件下的OER LSV曲线，以及(C)不同PGM/Ta比在0.5 M H2SO4条件下的OER LSV曲线。(D)在4 mg cm−2下记录的OER伏安图得出的Tafel图。(E)研究样品在4 mg cm−2时的EIS曲线。(F) 4 mg cm−2 IrRuOx/Ta2O5 RuOx/Ta2O5在10 A cm−2下作用90 h时电位曲线。
(A)本文研究的PEM水电解槽方案。(B) IrRuOx/Ta2O5和RuOx/Ta2O5m4 mg cm - 2的极化曲线，(C) EIS曲线，(D) CV曲线，(E) 500 mA cm - 2时电位曲线。
综上所述，通过简单的方法合成了具有非晶结构、高表面积和高浓度表面氧空位的Ta2O5载体。与IrRuOx催化剂集成后，发现了强相互作用，主要发生在Ir和Ta之间，Ir变得更富电子。在IrRuOx活性组分中，Ir的掺入提高了RuOx的电化学活性表面积和稳定性;因此，IrRuOx/Ta2O5在催化活性和稳定性方面优于IrOx/Ta2O5和RuOx/Ta2O5。IrRuOx/Ta2O5中的所有组分协同作用以催化OER，从而不再需要高负载的Ir。在0.3 mgIr cm - 2时，IrRuOx/Ta2O5在半电池中只需要10 mA cm - 2时的235 mV过电位，在PEM水电解槽中只需要2 A cm-2时的1.91 V过电位。这项工作为设计不含PGM的金属氧化物支持的PEMWE催化剂开辟了一条新的途径，以减少Ir负载，同时提供出色的活性和稳定性。
An IrRuOx catalyst supported by oxygen-vacant Ta oxide for the oxygen evolution reaction and proton exchange membrane water electrolysis - Nanoscale (RSC Publishing)
- DOI
- https://doi.org/10.1039/D3NR06211B
- DOI
- https://doi.org/10.1039/D3NR06211B