多相催化剂因其优异的析氧反应能力而受到了众多新兴催化剂的广泛关注。尽管如此，用可预测的、精确的和简单的控制合成异质材料仍然是一个艰巨的挑战。本文提出了一种新的策略，即用CeO2修饰催化剂，同时设计非均相界面并调整相组成，从而提高OER性能。理论计算表明，铈的存在降低了氮化物转化为金属的自由能垒。实验结果表明，稀土氧化物的加入可以控制氮化物向金属的相变，并且可以通过改变稀土的添加量来调节比例。由于CeO2修饰在促进反应动力学和促进真正活性相形成方面的作用，优化后的Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5%纳米异质结构催化剂具有出色的OER活性，在10 mA cm−2下的过电位仅为249 mV。该方法为高效多相OER催化剂的概念提供了新的视角，为能量转换领域的先进催化设计提供了战略途径。
a) Ni3FeN/Ni3Fe和b) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2优化模型。c) Ni3FeN/Ni3Fe和d) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2从Ni3FeN到Ni3Fe相变过程的自由能。
Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-x NPs合成工艺示意图。
a) Ni3FeN/Ni3Fe NPs和Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-x NPs的XRD谱图。b)不同CeO2含量的合金/氮化物比。c) Ni3FeN/Ni3Fe NPs和Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-x NPs的拉曼光谱。d) SEM, e) TEM及相应的1区和2区高分辨率图像，f) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs的HRTEM图像。g) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs的HAADF-STEM图和元素映射图。
a) Fe 2p, b) Ni 2p, c) Ce 3d, d) O 1s, e) N 1s的高分辨率XPS光谱。b) Fe 2p, c) Ni 2p, d) Ce 3d, e) N1s。f) Fe K-edge和g) Ni K-edge的XANES光谱。h) Fe R空间和(i) Ni R空间的EXAFS谱。
a) OER极化曲线，b) 10和20 mA cm−2过电位，c) Tafel斜率，d) NiFe-LDH NPs, NiFe-LDH/CeO2-5% NSs, Ni3FeN/Ni3Fe NPs, Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs和RuO2的Nyquist图。e) Ni3FeN/Ni3Fe NPs和f) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs在不同电位下的波德相图。g) Ni3FeN/Ni3Fe NPs和Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs在1.35 ~ 1.5 V. h电流密度下的峰值相角与催化剂扫描速率的关系图。i)恒流密度为10 mA cm−2时Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs和RuO2的计时电位曲线。
a) Ni3FeN/Ni3Fe NPs和c) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs与Ag/AgCl的原位拉曼光谱，以及b) Ni3FeN/Ni3Fe NPs和d) Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs的等高线图。
总之，理论计算和实验结果证实，CeO2能够促进氮空位的形成，降低氮化物向金属转化的形成能，从而有利于金属相的形成。精心优化的Ni3FeN/Ni3Fe/CeO2-5% NPs在10 mA cm−2下的过电位为249 mV，具有优异的OER性能。活性的增强可能是由于CeO2的引入优化了材料的组成和电子结构，加速了界面电荷的转移，有利于活性相的重建。稀土氧化物的修饰同时实现了相组成和工程异相界面的调控，为设计新型高效的异相催化剂提供了新的思路和途径。
Simultaneous Interface Engineering and Phase Tuning of CeO2‐Decorated Catalysts for Boosted Oxygen Evolution Reaction - Liu - Small - Wiley Online Library
https://doi.org/10.1002/smll.202402726