作者：胡跃，徐家璇，Xiulin Ruan，鲍华*
通讯单位：上海交通大学
DOI：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47716-4
导读
热输运的调控在基础科学研究和工程应用中都具有重要意义。通常，材料中的原子缺陷/杂质会引入额外的热载流子（例如声子）散射，进而引入额外的热阻、对热输运造成不利影响。因此，在开发低导热率材料的领域，如热电转换和热障涂层的应用中，引入缺陷/杂质成为了一种常用的策略。然而，在追求高导热率材料的领域，如在电子器件散热方面，减少缺陷/杂质散射则成为了关键，这通常通过生长高质量晶体结构或同位素提纯来实现。
近日，上海交通大学未来技术学院鲍华教授课题组在《Nature Communications》发表论文，首次发现了纳米尺度下的缺陷/杂质散射可用于增强热输运。本研究中，发现了基于两种不同的热输运物理图像，包括原子振动（分子动力学仿真）和声子气体（玻尔兹曼输运方程计算），都能证明在纳米尺度的加热区（如晶体管工作时自发热效应产生的局域热点）引入缺陷/杂质散射可以反常地提高系统的传热能力。研究发现，没有引入缺陷/杂质的加热区的声子输运产生了显著的定向非平衡（directional nonequilibrium），其中声子过多的斜传播抑制了热传输，而在加热区引入缺陷/杂质可以通过声子-缺陷/杂质散射改变声子输运方向以削弱声子定向非平衡，从而增强了热输运。本研究证明了缺陷/杂质散射可以在广泛的温度区间、多种材料和尺寸范围内增强热输运，打破了人们普遍认为的缺陷/杂质散射降低热输运的观点，为克服计算芯片、功率器件和量子芯片散热瓶颈问题提供了新思路。
研究简介
在本研究中，考虑一个典型的一维传热系统，即薄膜一端的加热区产热并（Heating Zone）向另一端的热沉（Heat Sink）传热，如图1a所示。这样的系统与晶体管中由焦耳热效应在纳米尺度的通道（Channel）中产生局域热点类似。首先采用分子动力学（MD）仿真对该系统中的传热进行分析，以硅薄膜为例，在加热区随机掺入一定浓度的杂质（锗原子），构建的模型如图1b所示。计算得到的体系中的温度分布如图2a（300 K）和2b（100 K）所示，可以发现，当热源区掺杂浓度较低时（如1% Ge in Si），系统的温度相比于无掺杂时明显降低。其热导G=qz/(Theat-Tsink) （qz为z方向热流，Theat为加热区平均温度）并非随着掺杂的升高而降低，而是反常的随着掺杂浓度的增加先升高后降低，在100 K、掺杂浓度1%时热导升高了30%，如图3所示。
图1.（a）研究传热体系示意图。（b）分子动力学模拟的原子体系。体系总长度为50nm，其中加热区长度Lheat为10nm，衬底区长度Lsub为40nm。
图2.（a）300 K和（b）100 K下体系中温度分布的MD模拟结果。
图3. 不同掺杂浓度下体系的热导。
为揭示热源区掺入杂质引起温升下降、热导升高的机理，进一步基于声子玻尔兹曼输运方程（BTE）的声子气体图像进行分析，如图4a所示。加热区内斜向输运的声子（mode 2）到达衬底时的输运距离相对于沿着z方向输运的声子（mode 1）更长，获取更多的能量，对温升贡献也更大，因而引入了定向声子非平衡。然而，斜向输运的声子由于偏离有效的传热方向（即z方向），其对热流的贡献相对较小，如图4a中蓝色箭头所示。在加热区引入杂质后，如图4b所示，声子-杂质散射将随机地改变声子输运方向，从而降低了定向声子非平衡，原本由斜向声子携带的能量被转移到了有效的传热方向。因此，对比图4a和4b，当保持总热流大小一样时，图4a无掺杂情况下的温升将更高。总结来说，加热区无掺杂体系中过多的斜向声子引入的定向声子非平衡导致了体系的低热导，而通过掺杂引入额外的声子散射将减弱该定向声子非平衡，进而实现体系的热导的提升。这与最近文献中揭示的声子非平衡将导致热输运效率降低的结论一致 [1,2].
图4.（a）无掺杂和（b）引入掺杂时声子输运的物理图像。
图5.（a）不同温度和（b）不同体系长度下掺杂对热导的提升。
参考文献
[1] Jiaxuan Xu, Yue Hu, Hua Bao*, Quantitative Analysis of Nonequilibrium Phonon Transport Near a Nanoscale Hotspot, Physical Review Applied, 19, 014007, 2023.
[2] Ajit K. Vallabhaneni, Dhruv Singh, Hua Bao, Jayathi Murthy, and Xiulin Ruan, Reliability of Raman measurements of thermal conductivity of single-layer graphene due to selective electron-phonon coupling: A first-principles study, Physical Review B, 93, 125432, 2016.