这篇文件是一篇关于n型共轭聚合物的研究文章,标题为“An n-Type Open-Shell Conjugated Polymer with High-Spin Ground-State and High Intrinsic Electrical Conductivity”,作者包括Houji Cai、Haoran Tang、Tianzuo Wang等,发表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。

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核心内容包括:

  1. 研究团队开发了两种基于高度电子不足的喹诺啉苯并呋喃二酮单元的新型受体-受体(A-A)共轭聚合物,命名为DPP-BFDO-Th和DPP-BFDO。

  2. 这些聚合物具有深排列的最低未占据分子轨道(LUMO)能级,低于-4.0 eV。

  3. DPP-BFDO表现出特别低的LUMO(-4.63 eV)和高自旋基态,其特征是强双自由基特性。

  4. 通过X射线光电子能谱(XPS)研究,观察到DPP-BFDO发生通过分子间电荷转移的自掺杂现象。

  5. DPP-BFDO在未掺杂的天然形态下展现出显著的电导率(σ)为1.04 S cm−1,位于n型自由基基共轭聚合物报告的最高值之列。

  6. 当DPP-BFDO作为n型热电材料时,实现了12.59 μW m−1 K−2的功率因子。

  7. 进一步通过n掺杂,σ可以提高到65.68 S cm−1。

  8. 该研究强调了电子不足的喹诺啉单元在构建无掺杂n型导电聚合物中的巨大潜力,这些聚合物具有高自旋基态和非凡的内在电导率。

文章还讨论了共轭聚合物的合成、表征、光学和电化学性质、自由基特性、密度泛函理论(DFT)计算、电荷传输和热电性能、薄膜微观结构和形貌,以及DPP-BFDO高内在电导率的潜在机制。研究结果表明,DPP-BFDO-Th和DPP-BFDO在有机电子学和自旋电子学领域具有重要的应用前景。