导读:为了构建晶格畸变等微观结构对高熵稀土二硅酸盐陶瓷耐CMAS腐蚀性能的影响,本文采用固相反应法制备了高熵稀土二硅酸盐陶瓷材料:(Y0.25Sc0.25Er0.25Yb0.25)2Si2O7(RESO1), (Y0.2Sc0.2Er0.2Yb0.2Lu0.2)2Si2O7(RESO2)和(Y0.2Sc0.2Er0.2Yb0.2Gd0.2)2Si2O7(RESO3)。RESO3陶瓷具有最大的晶格畸变,增强了迟滞扩散效应,从而抑制了Ca2+离子对陶瓷晶粒的侵蚀。因此RESO3样品具有最佳的耐腐蚀能力,在1300℃腐蚀48h后,反应层仅为18.36 μm。在1500℃腐蚀48h后,样品依然有残余熔盐的剩余,表现出最佳的抵抗CMAS腐蚀的能力。

SiC纤维增强SiC陶瓷基复合材料(SiC-CMCs)具有优异的热学和力学性能,有望成为先进燃气轮机发动机与航空发动机热端构件的新一代材料。然而SiC-CMCs易受高温水氧和熔融CMAS腐蚀。因此,引入环境障涂层(EBCs)对其进行保护是至关重要的。高熵稀土二硅酸盐具有与SiC-CMCs相匹配的热膨胀系数,较低的热导率以及良好的损伤容限,是极具潜力的EBCs候选材料。目前,对于其耐腐蚀能力的研究,往往归因于活性稀土元素(如Gd、Y)易生成磷灰石产物阻挡层,进而抑制CMAS腐蚀进行。然而,高熵陶瓷中的晶格畸变效应影响陶瓷与CMAS的反应-析出过程。为了进一步改善高熵稀土二硅酸盐的耐CMAS腐蚀能力,构建微结构与耐腐蚀能力的关系是必要的。

沈阳工业大学材料学院王占杰团队设计了三种不同的高熵稀土二硅酸盐陶瓷体系,并探究了晶格畸变与耐CMAS腐蚀行为的关系。结果表明:在1300℃腐蚀时,较大晶格畸变能抑制陶瓷与CMAS的反应-析出过程,减缓Ca2+对陶瓷的侵蚀。RESO3样品具有最大的晶格畸变,导致良好的耐腐蚀能力。在1500℃腐蚀时,其耐腐蚀能力不仅与陶瓷的晶格畸变相关,而且与其等效离子半径大小有关。随着反应温度的提高,CMAS熔体活性增强,熔体会沿着晶界渗透,而RESO3样品具有最大的等效离子半径会较快的生成反应产物,降低残余CMAS熔体活性,从而抑制后续的腐蚀过程。相关研究结果以题为“Investigation on the relation of microstructures and CMAS corrosion resistanceof high entropy RE disilicates”发表在国际腐蚀领域顶刊Corrosion Science上。材料学院硕士研究生肖国政为第一作者,王超副教授和吴玉胜教授为本文的共同通讯作者,本校功能材料专业本科生沈琪雨同学参与了本文的研究工作。

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https://doi.org/10.1016/j.corsci.2023.111727

图1陶瓷的微结构与表征:(a-c) (xRE1/x)2Si2O7陶瓷的SEM图及EDS元素图谱;(d) (xRE1/x)2Si2O7陶瓷的XRD图谱;(e) (xRE1/x)2Si2O7陶瓷的XRD精修;(f) (xRE1/x)2Si2O7陶瓷的晶格畸变度;(g) β相结构的示意图。

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图2陶瓷耐腐蚀性能:(a-f) (xRE1/x)2Si2O7陶瓷1300 ℃-48 h腐蚀表面及截面图;(g)和(h)在1300 ℃下经CMAS腐蚀48 h后的XRD图谱及反应层厚度与单主元厚度对比图;(a’-i’) (xRE1/x)2Si2O7陶瓷1500 ℃腐蚀截面图;(j’)在1500 ℃下经CMAS腐蚀2 h后的XRD图谱;(k’)稀土元素腐蚀截面出各相中的含量变化曲线。

图3环硅酸盐相和磷灰石相的晶体结构示意图