电解水制氢被认为是最有前景的制氢技术之一，但目前仍然缺乏具有广谱pH活性的析氢反应(HER)电催化剂。近年来，研究人员开发了多种HER催化剂，其中钌(Ru)基材料是一种非常有前景的电催化剂。研究表明，随着Ru的颗粒尺寸降至纳米团簇级别，其会暴露更多的活性位点。然而，尺寸的降低也会导致Ru团簇与氢吸附中间体的结合较强，使得氢气难以析出。此外，如何提升Ru团簇的广谱pH活性也是一个挑战。
安徽大学遇鑫遥教授课题组提出了一种通用策略，用于设计具有广谱pH活性的高性能Ru团簇基制氢催化剂。相关研究成果以“Rational Design of Heterostructured Ru Cluster-Based Catalyst for pH Universal Hydrogen Evolution Reaction and High-PerformanceZn-H2OBattery”为题发表在材料学科顶级期刊《Advanced Functional Materials》。物质科学与信息技术研究院2021级博士生唐然然和文典学院本科生杨钰为论文的共同第一作者，材料科学与工程学院遇鑫遥教授和物质科学与信息技术研究院周亦彤博士为论文的共同通讯作者，安徽大学为第一和唯一通讯单位。
图1密度泛函理论计算
研究团队通过选取比Ru团簇具有更高功函数和良好的水解离能力的有效载体，发展了一种通用的设计策略优化Ru团簇的广谱pH活性。以Mo2C作为一个典型的例子，研究团队首先通过密度泛函理论(DFT)计算验证了Mo2C的引入可以优化Ru团簇对氢的结合强度、并加速水离解的动力学，使得Ru团簇在广谱的pH范围内均具有较佳的HER活性（图1）。受DFT计算的启发，设计并制备了异质结构Mo2C-Ru团簇催化剂。得益于Ru-H键的优化和Ru团簇水解离能力的提升，Mo2C-Ru催化剂在碱性电解液、碱性海水、酸性和中性溶液中均表现出优异的HER活性。此外，研究团队还将该电催化剂与Zn片分别作为阴极和阳极电极制备了Zn-H2O电池，组装的电池具有较高的放电功率密度和稳定性，实现了既能发电又能制取绿氢的一石二鸟作用（图2）。
图2 Zn-H2O电池性能研究
该工作为合理设计高性能pH通用型HER催化剂提供了新方法。
来源：安徽大学
论文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202301925